镍硫簇协同分级苝聚酰亚胺导电框架实现高效电化学尿素氧化反应

本文开发了一种新型NiS@PPI-TAPT电催化剂，通过将镍硫簇（NiS）嵌入多孔苝基聚酰亚胺框架（PPI），显著提升尿素氧化反应（UOR）性能。该催化剂在1 M KOH与0.33 M尿素电解质中仅需1.39 V（vs. RHE）即可达到10 mA cm?2电流密度，其Tafel斜率低至55 mV dec?1，且UOR过电位较析氧反应（OER）降低209 mV，为能源转换与废水处理提供了高效解决方案。

　　

Chemicals and Reagents

所有化学品均为分析纯级别，无需进一步纯化。对氨基苯甲腈、三氟甲磺酸(CF₃SO₃H)、咪唑、六水合硝酸镍、乙二醇、硫脲、氢氧化钾(KOH)、氢氧化钠(NaOH)购自上海阿拉丁试剂有限公司。3,4,9,10-苝四甲酸二酐(PTCDA)、1,4,5,8-萘四甲酸二酐(NTDA)、尿素购自上海麦克林试剂公司。

Synthesis and characterization

NiS@PPIs复合材料通过简便的两步配位辅助法合成，如图1a所示。为优化NiS@PPIs异质结构的形成，水热条件经过精细调控：175°C的反应温度确保前体完全转化与NiS结晶，同时保持多孔PPI框架的结构完整性（TGA结果见图S8）；18小时反应时长保证充分生长与界面整合。

Conclusions

本研究通过将镍硫簇嵌入分级导电的苝聚酰亚胺框架，合理设计并合成了NiS@PPI-TAPT。NiS纳米颗粒与富含缺陷的多孔PPI-TAPT基质的协同整合，显著提升了活性位点可及性、电子传输效率与结构稳定性，解决了传统UOR催化剂的关键局限。该催化剂在碱性尿素电解质中表现出卓越的UOR性能。

CRediT authorship contribution statement

Chunhua Ge: 资源整合，项目管理。Peng Huang: 可视化，资源支持。Daming Feng: 写作-审阅，监督，项目管理，方法设计，概念构思。Yanshuang Gu: 写作-初稿，实验研究，数据分析。Xiaoran Zhang: 实验研究，数据分析。Lixue Zhou: 验证。Peng Yu: 验证。

Declaration of Competing Interest

作者声明不存在可能影响本研究的已知竞争性经济利益或个人关系。

Acknowledgments

本研究获辽宁省省属高校基本科研业务费（LJ232410140033）及浙江大学 State Key Laboratory of Biobased Transportation Fuel Technology 开放基金（2025-002）支持。