花椰菜状MnCeOx催化剂低温NH3-SCR耦合CO氧化：通过表面氧化还原-酸性平衡与CO促进硝酸盐分解的机制研究

本文系统研究了通过形貌调控构建的花椰菜状MnCeOx催化剂（C-MCO）在低温NH3-SCR（选择性催化还原）与CO氧化协同反应中的卓越性能。该催化剂通过独特的结构设计平衡了表面氧化还原活性与酸性位点分布，显著提升了硝酸盐中间体的分解效率，并首次揭示了CO对双齿桥接硝酸盐的消耗机制，为多污染物协同控制技术提供了创新性解决方案。

　　

Section snippets

Preparation of catalysts

图1展示了三种不同形貌MnCeO_x催化剂的合成流程示意图。采用浓度均为0.5 mol/L的Mn/Ce前驱体溶液，分别添加(NH₄)₂CO₃、甘油/异丙醇和尿素作为形貌导向剂，通过精确控制水热合成条件成功制备了具有独特结构的催化剂系列。

Morphological analysis

SEM图像（图2）清晰展示了C-MCO、S-MCO和P-MCO的形貌差异。C-MCO呈现出独特的花椰菜状结构，其核心由纳米棒构成，外围包裹着尺寸各异的球状聚集体。这种结构可能源于水热生长过程中纳米棒在压力作用下的断裂与重组。球形S-MCO表面光滑且分散均匀（图2b），而P-MCO则表现出由纳米片自组装形成的花生状多级结构（图2c）。进一步通过TEM分析（图2d-f）证实了C-MCO的核壳结构特征，其晶格条纹间距0.31 nm对应于CeO₂的(111)晶面。

Conclusion

本研究通过不同方法成功合成了多种形貌的MnCeO_x催化剂，并应用于NH₃-SCR耦合CO氧化反应。一步水热法制备的花椰菜状催化剂（C-MCO）表现出最优活性，其独特的核壳结构赋予其更高的比表面积和丰富的表面吸附氧物种。