pH响应型有机笼介导的均相/非均相可切换催化体系研究

【字体: 时间:2025年09月15日 来源:Green Chemistry 9.2

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  本期推荐:研究人员开发了一种基于氮杂有机笼(RCC3)的pH响应型催化系统,成功实现了水相中均相催化与非均相回收的智能切换。该系统在Pd纳米颗粒(PdNP)催化转移氢化反应、南极假丝酵母脂肪酶B(CALB)催化水解反应及其级联反应中展现出优异的催化活性和回收性能:pH≤7.0时质子化RCC3可加速传质并稳定催化剂,pH≥9.5时则形成可沉淀的催化剂胶体。分子动力学模拟揭示了RCC3对酶的回收、激活与稳定机制,为智能催化系统设计提供了新思路。

  

这项突破性研究构建了基于氮杂有机笼(RCC3)的智能催化平台,巧妙利用pH开关实现"均相高效催化-非均相便捷回收"的双重优势。在酸性环境(pH≤7.0)下,质子化的RCC3如同分子级"助推器",既能加速反应物传质,又能通过特殊相互作用激活并稳定钯纳米颗粒(PdNP)和南极假丝酵母脂肪酶B(CALB),使催化效率显著提升。当调节至碱性条件(pH≥9.5)时,系统立即"改头换面",RCC3自发包裹催化剂形成胶体沉淀,实现"一滤即收"的便捷回收。

研究团队通过三个经典反应验证该系统的普适性:PdNP催化的转移氢化反应、CALB介导的水解反应以及二者的级联反应。分子动力学(MD)模拟像"分子显微镜"般揭示了RCC3与酶的精妙互作机制,特别是其对CALB三维结构的稳定作用。这种"智能开关"式催化系统解决了均相催化剂回收难的世界性难题,为绿色化学和生物催化领域提供了创新工具,未来在制药、生物燃料等领域具有广阔应用前景。

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