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木质素结构差异驱动碳量子点形成机制与荧光性能研究:愈创木基/紫丁香基与儿茶酚基木质素的对比分析
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年09月15日 来源:Green Chemistry 9.2
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本研究针对传统三维网络结构的愈创木基/紫丁香基(G/S)木质素与线性均质结构的儿茶酚基木质素(C-lignin)在合成碳量子点(L-CQDs)过程中的形成机制差异,通过水热合成法制备了COFS-CQDs、COSS-CQDs和CBS-CQDs三种材料。研究采用荧光光谱、拉曼光谱和XPS等技术揭示了COSS-CQDs具有最大sp2共轭域和最强荧光强度的特性,GC-MS分析表明G/S木质素降解产生更多芳香小分子促进共轭域生长。该工作为高性能L-CQDs的理性设计提供了理论依据。
与传统的三维网络结构愈创木基/紫丁香基(G/S)木质素不同,儿茶酚基木质素(C-lignin)具有均质的线性结构。不同结构的木质素可能会影响木质素基碳量子点(L-CQDs)的形成机制。为探究这一问题,本研究对比研究了G/S木质素和C-lignin衍生的L-CQDs的物理化学特性及合成过程。
研究人员首先从不同种壳中提取了G/S木质素、天然共存的G/S-C木质素以及C-lignin,随后通过水热合成法分别制备出COFS-CQDs、COSS-CQDs和CBS-CQDs。荧光光谱分析显示所有L-CQDs均呈现蓝色荧光,其中COSS-CQDs的荧光强度高于COFS-CQDs和CBS-CQDs。拉曼光谱和X射线光电子能谱(XPS)分析进一步表明,COSS-CQDs拥有最大的sp2共轭域尺寸,这通常能增强其荧光发射性能。
这些L-CQDs的独特性能归因于三类L-CQDs的不同形成过程。气相色谱-质谱联用(GC-MS)分析揭示,在水热条件下,G/S木质素和G/S-C木质素可解聚产生十余种芳香小分子(如酚类、醛类和酮类),而C-lignin仅生成三种低丰度的小分子芳香化合物。这些解聚分子通过影响碳核中共轭域的生长过程,最终导致所制备L-CQDs在荧光强度方面产生差异。
本研究阐明了木质素结构在L-CQDs共轭域形成中的关键作用,进而为理性设计具有高荧光性能的L-CQDs提供了理论基础。
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