氮掺杂异相结BaTa2O6耦合空间分离CoOx/Pt助催化剂实现酸性Fe3+介质中稳定光催化水氧化

本研究针对酸性Fe3+氧化还原介质中光催化水氧化过程的电荷复合与腐蚀难题，通过构建氮掺杂六方/四方相BaTa2O6异质结与空间分离的Pt/CoOx助催化剂体系，实现了pH 1.8条件下124 μmol h?1的可见光驱动氧析出速率，并展现12小时稳定性与Z型全分解水能力，为太阳能转化存储提供了新策略。

　　

开发耐酸光催化剂用于未修饰Fe³⁺氧化还原介质中的高效水氧化，对于通过"氢农场"策略实现太阳能存储至关重要，但由于固有的电荷复合和腐蚀问题，仍具挑战性。本研究引入一种氮掺杂六方/四方相BaTa₂O₆异相结光催化剂，其表面空间分布着铂(Pt)和氧化钴(CoO_x)助催化剂，可在酸性Fe(NO₃)₃溶液(pH 1.8)中实现稳定氧析出。高分辨透射电镜(HRTEM)证实了异相结的存在，其产生定向内建电场(通过表面光电压谱验证)，使界面能量损失降至0.2电子伏特以下(经密度泛函理论计算确认)。通过选择性光沉积将Pt置于颗粒末端、CoO_x分布于侧表面，空间解耦了Fe³⁺还原与水氧化半反应，有效抑制电荷复合。氮掺杂诱导的带隙窄化(光吸收延伸至630纳米)使优化后的催化剂在可见光下达到124微摩尔/小时的氧析出速率，在420纳米和600纳米波长下的表观量子效率分别为10.5%和0.3%。该系统在12小时内保持93%以上活性，并通过Z型全分解水配置中化学计量比的氢气(H₂)/氧气(O₂)产量(2:1)，证明了与Fe²⁺/Fe³⁺氧化还原循环的稳健兼容性。本研究为设计耐酸光催化剂提供了一种新颖的异相工程策略，为太阳能向化学能转化提供了实用化路径。