基于铁尾矿构建高活性载体催化剂激活过一硫酸盐(PMS)降解四环素:活性位点与污染物降解机制的关联研究

【字体: 时间:2025年09月15日 来源:Journal of Materials Chemistry A 9.5

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  本研究针对铁尾矿激活过一硫酸盐(PMS)过程中活性位点被惰性组分包覆的难题,开发了"反相浸出-载体重构"新策略。研究人员通过柠檬酸溶胶-凝胶煅烧法成功制备MFT@0.02Co多孔催化剂,其比表面积提升16.87倍,以Co2FeO4为活性中心实现96.29%四环素(TC)降解率,5次循环后仍保持83%活性。该催化剂在固定床反应器中处理20L废水时降解效率超过74%,为工业级PMS高级氧化技术提供了经济环保的解决方案。

  

本研究突破性地利用铁尾矿开发高效载体催化剂,成功解决过一硫酸盐(PMS)活化过程中活性组分被惰性物质包裹的核心难题。与传统碱提取和热处理方法(活性组分提升不足两倍)相比,创新采用"反相浸出-载体重构"策略,通过柠檬酸改良的溶胶-凝胶煅烧工艺制备出MFT@0.02Co复合催化剂。

该催化剂呈现多孔结构和超高比表面积(BET比表面积增加16.87倍),其活性组分Co2FeO4显著增强PMS活化能力,促进活性氧物种(ROS)生成。实验表明:30分钟内对盐酸四环素(TC)的降解率达到96.29%,经历五次循环后仍保持83%以上的催化效率。

作用机制研究发现:钴(Co)作为活性中心断裂PMS中O-O键,产生硫酸根自由基(SO4˙?)、羟基自由基(˙OH)和超氧自由基(O2˙?),而铁(Fe)则通过电子补充机制维持钴的催化循环。煅烧过程中钙(Ca)、镁(Mg)、钛(Ti)等微量元素协同创造氧空位,有效促进单线态氧(1O2)生成。

在实际应用方面,将10克颗粒状MFT@0.02Co催化剂与水玻璃(Na2SiO3)和生物炭复合,在固定床反应器中处理20升废水后,仍保持74%以上的TC降解效率。该研究为工业级PMS高级氧化工艺(AOPs)提供了兼具经济性和环境友好型的解决方案。

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