机器学习辅助高通量筛选高熵合金催化剂用于甲酸高效分解及储氢应用

来自研究人员采用SISSO机器学习与DFT计算相结合的方法，针对甲酸分解制氢催化剂开展高熵合金筛选研究，成功发现Au8Cu5IrPd21Pt13、Pd2Au2等候选材料，其活性比传统Pd催化剂提升三个数量级且保持高H2选择性，为氢能储存提供了创新解决方案。

　　

通过机器学习辅助的计算筛选方法，研究人员系统研究了高熵合金(HEA)催化剂在甲酸(HCOOH)分解反应中的应用。研究发现催化活性与关键中间体吸附能存在显著相关性，而高熵合金广阔的构型空间可产生近乎连续的吸附能分布，为优化催化剂性能提供了理想平台。采用SISSO（基于符号回归的特征空间迭代筛选）方法与密度泛函理论(DFT)计算相结合，成功预测了AuCuIrPdPt(111)表面CO吸附能，并筛选出Au₈Cu₅IrPd₂₁Pt₁₃、Pd₂Au₂和Pd₂Au/Pd等优异候选材料。DFT计算与微动力学模型表明，这些催化剂在400K温度下活性比传统钯(Pd)催化剂高出三个数量级，同时保持高氢气(H₂)选择性。机理研究表明甲酸分解通过HCOO和COOH中间体进行，其中速率决定步骤分别为HCOO和COOH的脱氢过程。不同钯金比例的PdAu表面合金也表现出卓越活性，与实验研究中观察到的优异性能高度吻合。该工作揭示了集团效应(ensemble effect)在甲酸分解中的关键作用，数据驱动方法、DFT计算与微动力学模型的结合为快速催化剂开发提供了强大工具。