理性设计d轨道以调控CO?与P表面间的吸附行为：促进碱性氢气的释放

《Advanced Energy Materials》：Rational d-Orbitals Modulation for Tailoring Co2P Interfacial Adsorption Behavior: Boosting Alkaline Hydrogen Evolution

理性设计高效催化剂铁-二钴磷复合物实现碱性氢析出反应低电压高活性稳定运行

　　

摘要

合理设计一种高效催化剂，使其同时加速水分解、促进羟基转化并促进氢气的脱附，对于碱性析氢反应（HER）来说是一个重大挑战。为了解决这一挑战，从第4周期和第5周期的元素中选取了一系列配位金属，并将其引入二钴磷化物（Co?P）中，从而调节界面吸附性能。在这些元素配位的催化剂中，综合考虑了d轨道的填充和自旋极化效应，铁配位的催化剂（Fe-CPNCF）表现出适当的吸附能，能够活化界面处的惰性H?O分子，并在火山图（volcano plot）上位于H?O解离能垒的最佳位置。这是由于铁的配位作用合理调节了活性位点的d轨道。因此，基于Fe-CPNCF的阴离子交换膜水电解器在2.04伏的低电池电压下可实现2 A cm?2的电流密度，并且能够稳定运行1160小时，显示出在商业应用中的巨大潜力。这项工作强调了合理调节活性位点d轨道对于调控界面吸附行为的重要性，为开发高效析氢催化剂提供了重要见解。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。