晶格失配驱动的平面应变工程：用于提高Mo2N超导薄膜的上临界场强度

《Advanced Materials Interfaces》：Lattice Mismatch-Driven In-Plane Strain Engineering for Enhanced Upper Critical Fields in Mo2N Superconducting Thin Films

钼氮化物薄膜在Al?O?和MgO基底上的超导性能研究表明，通过直流磁控溅射制备的单相Mo?N薄膜在Al?O?（111）和MgO（111）基底上均呈现 epitaxial growth 并具有 twins 结构。XRD和ToF-ERDA分析显示，基底诱导的压应变（MgO）使电子-声子耦合增强，导致超导转变温度提升至5.6 K，并使上临界场Hc2增强25%至7 T，显著优于Al?O?基底下的5.2 K和5 T。磁测量证实强II型超导特性，且应变调控为优化薄膜超导性能提供了新途径。

　　本文探讨了钼二氮化物（Mo?N）薄膜在不同基底上的超导特性，重点分析了内部应变对这些性质的影响。Mo?N作为一种硬质涂层材料，因其在研究超导性和电子-声子（e-ph）相互作用方面的潜力而备受关注。研究人员采用直流反应磁控溅射技术，在c面氧化铝（Al?O?）和氧化镁（MgO）基底上制备了Mo?N薄膜，并通过多种实验手段对其结构、形貌和超导性能进行了深入研究。这些研究结果表明，通过合理选择基底，可以显著调控Mo?N薄膜的超导特性，从而为未来的超导材料设计提供了新的思路。

Mo?N薄膜的结构和形貌特性通过高分辨率X射线衍射（XRD）和时间飞行弹性背散射分析（ToF-ERDA）进行了详细表征。研究确认，所制备的Mo?N薄膜具有单相结构，并呈现出孪晶域的取向特征。这表明薄膜在基底上实现了良好的外延生长。同时，通过XRD分析发现，薄膜的X射线衍射峰位置发生了偏移，这与基底与薄膜之间的晶格失配所引起的应变密切相关。具体而言，Mo?N在Al?O?基底上表现出拉伸应变，而在MgO基底上则显示出压缩应变。这种应变的差异被认为是导致两种薄膜在超导性能上存在显著差异的关键因素。

在超导性能方面，研究团队通过低温电输运测量和磁化测量，确定了两种Mo?N薄膜的临界转变温度（T?）。结果显示，Mo?N在Al?O?基底上的T?约为5.2 K，而在MgO基底上的T?则达到了约5.6 K。这一温度的提升被归因于MgO基底所引起的压缩应变，该应变增强了电子与声子之间的耦合效应，从而提升了超导性能。此外，通过研究上临界磁场（H?），研究人员发现MgO基底上的Mo?N薄膜表现出更高的H?，约为7 T，比Al?O?基底上的Mo?N薄膜（约5 T）提高了25%。这表明，基底诱导的应变对超导性能具有显著的调控作用。

为了进一步理解超导行为的机制，研究团队对薄膜的电子-声子相互作用进行了深入分析。通过使用Bloch-Grüneisen模型拟合薄膜的电阻随温度变化的曲线，研究确认了电子-声子散射是Mo?N薄膜中主导的散射机制。这一发现进一步支持了应变对电子-声子耦合强度的调控作用。同时，研究还通过Werthamer–Helfand–Hohenberg（WHH）公式对零温轨道限制的上临界磁场（H????）进行了估算，并结合Maki理论分析了轨道效应与自旋-磁性效应对H?的影响。结果显示，两种薄膜均表现出强类型II超导性，且MgO基底上的Mo?N薄膜在这些参数上具有更优的表现。

研究团队还利用磁化测量数据，计算了下临界磁场（H??）和穿透深度（λ），以进一步评估薄膜的超导特性。结果显示，MgO基底上的Mo?N薄膜的下临界磁场约为39 Oe，而Al?O?基底上的薄膜则约为135 Oe。穿透深度的计算则显示，MgO基底上的薄膜具有更大的穿透深度（约416 nm），而Al?O?基底上的薄膜约为197 nm。这些结果表明，MgO基底诱导的压缩应变不仅增强了电子-声子耦合，还改善了超导材料的磁响应特性。

通过将H??和H??的数据结合起来，研究团队绘制了Mo?N薄膜的超导相图，揭示了其在不同磁场条件下的行为特征。相图显示，薄膜在超导、中间和正常状态之间呈现出明显的转变，进一步支持了其作为强类型II超导体的特性。这些发现不仅拓展了我们对Mo?N超导行为的理解，还为未来在量子计算、超导量子干涉装置（SQUIDs）以及超导功率电子器件等领域的应用提供了重要的理论依据。

研究结果表明，Mo?N薄膜的超导性能可以通过应变工程进行有效调控。与传统的通过外部压力、化学掺杂或无序工程来提升超导性能的方法相比，本研究通过选择合适的基底，诱导了薄膜内部的应变，从而实现了一种更清洁、更高效的方法。这种方法的优势在于其与可扩展的外延生长技术兼容，为大规模生产高质量Mo?N薄膜提供了可能。此外，研究还指出，未来可以通过选择具有更大晶格失配的基底，或结合其他调控手段如可控掺杂、退火处理和厚度控制，进一步优化Mo?N薄膜的超导性能。

实验部分详细描述了Mo?N薄膜的制备和表征过程。薄膜采用直流反应磁控溅射技术在Al?O?和MgO基底上生长，基底在沉积前经过了严格的清洁处理，以确保表面无杂质。沉积过程中，系统在超高真空条件下运行，基底温度控制在约500°C。通过时间飞行弹性背散射分析（ToF-ERDA）和X射线衍射（XRD）技术，研究人员确认了薄膜的化学组成和晶体结构，确保其接近理想的化学计量比。同时，原子力显微镜（AFM）和扫描电子显微镜（SEM）用于研究薄膜的表面形貌和微观结构，进一步验证了其良好的结晶性和较低的缺陷密度。

在磁性和物理性能的测量方面，研究团队使用了物理性质测量系统（PPMS）和超导量子干涉仪-振动样品磁强计（SQUID-VSM）进行低温电输运和磁化测量。这些测量方法能够精确地反映薄膜的超导行为，包括临界温度、临界磁场和磁化特性。此外，研究还通过零场冷却（ZFC）和场冷却（FC）协议对磁化行为进行了分析，以区分不同的磁响应机制。结果表明，薄膜中存在明显的磁通钉扎效应，这有助于提升其在实际应用中的稳定性。

研究团队还特别强调了应变工程在调控过渡金属氮化物（TMNs）超导性能中的关键作用。这一发现不仅拓展了TMNs材料在超导领域的应用潜力，也为相关材料的设计和优化提供了新的思路。Mo?N作为一种具有高硬度、热稳定性和化学稳定性的材料，其在电子、能源存储、光催化和超级电容器电极等领域的应用前景广阔。通过应变调控，研究人员成功实现了对这些材料超导性能的提升，为未来在高性能电子器件和量子技术中的应用奠定了基础。

综上所述，本文通过系统研究Mo?N薄膜在不同基底上的超导行为，揭示了应变在调控超导性能中的重要性。研究结果表明，基底诱导的应变不仅影响了电子-声子相互作用，还对薄膜的磁响应和临界磁场等关键参数产生了显著影响。这些发现为超导材料的进一步研究和应用提供了重要的理论支持和实验依据，同时也为应变工程在新型材料设计中的应用提供了新的方向。未来的研究可以进一步探索不同基底和应变条件下的超导行为，以开发具有更优性能的Mo?N薄膜，推动其在下一代电子技术中的应用。