利用钴(II)胺和零价铁实现氯化有机污染物的高效选择性脱氯

《Nature Water》：Efficient and selective dechlorination of chlorinated organic pollutants by cob(II)alamin and zero-valent iron

将氯代有机物转化为乙烯的生物启发系统（钴胺素/mZVI）高效降解1,2-二氯乙烷，近100%选择性，适用于多种污染物及高浓度废水处理，成本降低10倍。

　　

摘要

将水中的氯化有机污染物（如1,2-二氯乙烷（1,2-DCA）转化为高附加值产品（如乙烯）是一种可持续的修复策略，但其效率较低且选择性有限。本文提出了一种受生物启发的系统，该系统利用钴胺素（维生素B₁₂）作为辅因子，并结合微米级零价铁（mZVI），能够以0.066 h^?1的速率常数将1,2-DCA脱氯为乙烯，且选择性接近100%。mZVI能够创造一个适度的还原环境，将钴(III)胺（原始的B₁₂形态）还原为钴(II)胺，进而形成有机钴-1,2-DCA复合物，并驱动不依赖质子的双卤素消除反应，从而避免不必要的氢化作用和乙烯过度还原。该策略适用于多种氯化烷烃、烯烃和芳香族化合物，以及废水中的高浓度1,2-DCA和地下水中的混合污染物。通过将B₁₂机械化学地固定在mZVI上，可实现其在柱式反应器中的连续使用，从而实现1,2-DCA的去除；与传统氧化还原工艺相比，成本降低了十倍以上。这项工作展示了通过合理调控B₁₂的氧化还原化学性质，实现污染物修复和资源回收的一种具有成本效益的方法。