电荷均匀性对聚酰胺膜离子选择性影响的研究

《Nature Water》：Impact of charge homogeneity on ion selectivity in polyamide membranes

本研究挑战传统观点，提出表面电荷均匀性比孔径分布更能提升离子筛膜的选择性。通过聚乙烯亚胺多变量策略调控聚酰胺膜的电荷分布，开发出锂镁分离高选择性纳米过滤膜，揭示电荷均匀性主导的分离机制，为简易纳米电荷调控开发高效离子筛膜提供新方法。

　　

摘要

离子选择性膜在多种应用中至关重要，例如水净化、盐水处理和资源回收，其性能在很大程度上取决于膜的孔结构及表面电荷。通常认为，缩小膜的孔径分布（PSD）是提高离子选择性的关键。在这里，我们挑战了传统的关注焦点——即孔径分布，引入了一个新的决定因素：表面电荷均匀性。这一观点的灵感来源于在商用和实验室制备的聚酰胺纳滤膜中观察到的孔径分布与离子选择性之间的反直觉关系。通过结合多模态原子力显微镜技术，我们从三个维度（表面电位、相结构和官能团）中提取了纳米级的电荷分布图。这种计量分析方法最初是为定量描述空间电荷分布而开发的。研究表明，纳米级的空间电荷均匀性在调控离子选择性方面起着关键作用，其影响力甚至超过了孔径分布的影响。基于这一认识，我们采用聚乙烯亚胺的多变量策略对聚酰胺膜进行改性，逐步增强其正电荷官能团的均匀分布，从而制备出了高选择性的纳滤膜及模块，用于锂-镁混合物的分离。我们的工作揭示了一种以电荷均匀性为主导的选择性机制，并证明了通过简单的纳米电荷调控手段开发高离子选择性膜的可行性，从而无需精确控制孔径分布。