原子结构设计用于增强金属-载体前沿轨道相互作用，以实现高效的光催化过氧化氢生成

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Atomic Structure Design for Enhancing Metal-Support Frontier Orbital Interaction to Achieve Efficient Photocatalytic H2O2 Generation

本研究通过缺陷工程、单原子锚定及金属纳米粒子负载策略，开发新型光催化剂AuNPs-Ni1-CN。N缺陷增强Ni与g-C3N4的金属-支持前线轨道相互作用，提升质子供应能力；Au NPs作为2e? ORR活性位点，实现纯水中437.53 μM·h?1的H2O2产率。理论计算表明Ni调控HOMO增强空穴氧化能力，Au优化O2吸附及反应势垒，为高效光催化材料设计提供新策略。

　　

图形摘要

基于原子结构设计，本研究开发了一种Au_NPsNi₁CN光催化剂，该催化剂采用了缺陷工程、单原子锚定和金属纳米粒子负载策略，具有新颖的结构。氮空位增强了Ni单原子与g-C₃N₄之间的金属-载体前线轨道相互作用，通过4e^?水氧化（WOR）反应提高了H⁺的供给能力。Au纳米粒子作为2e^?氧还原（ORR）反应位点，在纯水中实现了437.53 μM·h^?1的H₂O₂产率。

摘要

改性的g-C₃N₄已广泛应用于各种光催化反应中。然而，设计高效的原子结构、突破活性瓶颈以及阐明精确的反应机制仍然是光催化剂开发中的关键挑战。本研究开发了一种创新的光催化剂原子结构（Au_NPsNi₁CN），其中Ni单原子、氮空位和Au纳米粒子（NPs）分布在g-C₃N₄表面。氮空位增强了Ni电子轨道与g-C₃N₄前线轨道之间的相互作用，形成了高效的四电子水氧化（4e^? WOR）反应位点，显著提高了质子（H?）的供给能力。大量实验表明，引入的Au纳米粒子通过两电子氧还原（2e^? ORR）反应生成H₂O₂，在纯水中的产率为437.53 μM·h^{?12的吸附能并降低了2e? ORR的反应势垒。这种结合缺陷工程、单原子锚定和金属纳米粒子负载的原子级结构设计策略，为开发高效光催化材料提供了一种新方法。}

利益冲突

作者声明没有利益冲突。