RuO2磁性与晶格动力学的多模态光谱研究：颠覆传统反铁磁体认知的新证据

本研究通过结合99Ru穆斯堡尔谱、核前向散射(NFS)、非弹性X射线/中子散射(IXS/INS)及密度泛函理论(DFT)计算，系统论证了候选交替磁体(alternagnet) RuO2在体材料中不存在磁矩。研究发现r2SCAN非磁性DFT模型能精确复现实验观测的晶格动力学特征，为强关联材料计算中交换关联泛函的选择提供了重要范式。

　　

近年来，一类被称为"交替磁体"(alternagnet)的新型材料打破了传统反铁磁体的认知框架。这类材料同时具备时间反演对称性(T)和空间反演对称性(P)破缺特性，能在零净磁化条件下产生动量依赖的自旋分裂，为太赫兹自旋电子学器件开发提供了新思路。在众多候选材料中，二氧化钌(RuO₂)因其独特的金红石晶体结构备受关注——晶体中RuO₆八面体的交替取向可能产生自旋极化，但关于其磁矩大小和磁结构的争议持续存在，特别是薄膜与体材料的性质差异使问题更加复杂。

为澄清这一关键科学问题，George Yumnam团队在《Cell Reports Physical Science》发表了多模态光谱研究。研究人员采用⁹⁹Ru穆斯堡尔谱和同步辐射核前向散射(NFS)直接探测钌核的超精细场，结合非弹性X射线散射(IXS)和粉末中子散射(INS)获取声子谱，并系统比较了不同交换关联泛函的DFT计算结果。

关键技术方法包括：1)化学气相传输法生长RuO₂单晶；2)⁹⁹Ru穆斯堡尔谱(5K)与NFS(10K)联用分析超精细相互作用；3)APS同步辐射光源30-ID束线获取单晶IXS数据；4)SNS散裂中子源ARCS谱仪测量粉末INS谱(295K)；5)采用r²SCAN和PBE+U等泛函进行DFT声子计算。

核共振光谱学：RuO₂磁矩缺失的直接证据

通过重新分析历史穆斯堡尔数据发现，考虑EFG不对称参数η=0.74时，含超精细场(0.64T)与不含超精细场的模型拟合度无显著差异，对应钌磁矩上限仅0.03μ_B。随机相位近似分析进一步表明，若存在更大磁矩(如1μ_B)，其涨落频率需达GHz量级才能解释观测谱线。

晶格动力学：DFT泛函的严格检验

2沿Γ-Z方向的LA声子分支对磁性敏感'>

IXS测量的Γ-Z方向纵向声学支(LA)与r²SCAN非磁性计算结果高度吻合，而磁性PBE+U模型虽能复现部分数据，但在INS粉末谱的高能区(50-90meV)出现显著偏差。特别值得注意的是，r²SCAN泛函无需引入磁序即可准确预测EFG张量(V_zz=-10.9×10²¹V/m²，η=0.426)。

讨论与结论

本研究通过三种独立实验手段一致证实：1)体相RuO₂中不存在静态或慢涨落磁矩(＜0.03μ_B)；2)晶格动力学特征主要源于电子关联效应而非磁序；3)传统DFT+U方法在金属体系可能过度局域化电子。这些发现不仅澄清了RuO₂的争议性质，更揭示了meta-GGA泛函在强关联材料计算中的优势。尽管RuO₂被排除出交替磁体行列，其仍可作为检验DFT精度的基准材料，而应变/掺杂调控可能诱导其产生功能性磁序。