铁浸渍氧化活性炭纤维高效脱除SO2:低浓度氧气氧化调控表面特性的机制研究

【字体: 时间:2025年09月16日 来源:Carbon Trends 3.9

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  针对燃煤电厂SO2深度净化需求,印尼国家研究创新署团队通过低浓度氧气(2% O2)氧化结合高温热处理(1100°C)改性沥青基活性炭纤维(ACF),发现Fe掺杂可催化形成丰富含氧官能团并拓宽孔径,使SO2吸附容量提升至491.0 mL/g-ACF(较原始ACF提高226%),为低成本烟气脱硫提供了新材料设计策略。

  

随着全球燃煤电厂SO2排放标准日益严格,传统湿法脱硫技术面临成本激增的困境。例如中国将脱硫效率从98%提升至99%时,年运行成本将增加138亿元。碳基吸附剂因其设备简单、二次污染少等优势成为研究热点,其中活性炭纤维(ACF)因其高比表面积和丰富孔隙结构展现出卓越的SO2吸附潜力。然而,现有ACF改性方法存在氧化过程不可控(如空气氧化易引发燃烧)、孔隙结构易破坏等问题,亟需开发新型可控氧化技术。

印尼国家研究创新署的Miftahul Huda团队在《Carbon Trends》发表研究,创新性地采用低浓度氧气(2% O2/N2混合气)对沥青基ACF进行可控氧化,并结合铁浸渍(FeACF)和高温热处理(1100°C),系统探究了材料结构演变与SO2吸附性能的构效关系。研究通过扫描电镜(SEM)、氮气吸附(BET)、程序升温脱附(TPD)等技术表征材料特性,并搭建固定床反应器测试SO2动态吸附性能。

【氧化行为调控】

FeACF在450°C氧化1小时即可实现49%的产率,而纯ACF需550°C才能达到相近氧化程度,证实铁显著降低氧化活化能。SEM显示氧化后纤维直径从13μm缩减至8-10μm,且FeACF表面形成粗糙结构,暗示铁催化局部氧化反应。

【表面化学特性】

TPD分析揭示氧化引入大量含氧官能团:FeACF-ox2%T45t1的CO2脱附峰(572°C)对应羧酸/内酯分解,CO脱附峰(627°C)源于醚/羰基断裂。氧化后ACF经热处理时重量损失达18.0%(纯ACF仅7.0%),表明更多活性位点暴露。

【孔隙结构优化】

BET测试显示氧化-热处理协同效应:FeACF-ox2%T45t1比表面积达1670 m2/g,且孔径分布向4nm以下微孔集中,而纯ACF氧化后形成4-13nm介孔,说明铁促进微孔生成。这种分级孔隙结构有利于SO2吸附和H2SO4脱附循环。

【SO2吸附性能】

动态吸附实验表明,FeACF-ox2%T45t1的SO2穿透时间达159分钟,15小时累计吸附量达491.0 mL/g-ACF,是原始ACF(150.8 mL/g)的3.3倍。Avrami模型拟合显示吸附容量与热处理失重呈线性相关(R2>0.95),证实活性位点数量是性能提升关键。

该研究通过低浓度氧气氧化-铁催化-高温热处理的三步调控策略,实现了ACF表面化学特性与孔隙结构的精准设计。Fe的引入不仅降低氧化温度,其氧化还原特性(Fe2+/Fe3+循环)还促进SO2向SO3转化,而石墨化区域增强的表面疏水性加速H2SO4脱附。这种"氧化扩孔-铁催化-原位再生"的协同机制,为开发低成本、高效率的碳基脱硫材料提供了新思路,对实现燃煤烟气超低排放具有重要应用价值。

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