基于单中心近似的运动方程耦合簇单双激发方法在俄歇-迈特纳光谱计算中的应用与突破

来自国际研究团队的研究人员针对精确计算俄歇衰变率的挑战，开发了一种结合运动方程耦合簇单双激发(EOM-CCSD)二粒子密度矩阵与原子级预计算束缚-连续态积分的创新方法（单中心近似）。该研究成功实现了多个小中型分子KLL俄歇电子谱(AES)的高效计算，为电子弛豫过程研究提供了重要理论工具，显著提升了光谱模拟的计算效率与精度。

　　

研究团队提出了一种兼具鲁棒性与计算效率的新方法，通过将运动方程耦合簇单双激发(EOM-CCSD)理论框架下获得的二粒子俄歇密度矩阵（又称二粒子Dyson矩阵）与原子计算中预处理的束缚-连续态积分（即单中心近似）相结合，实现了对俄歇衰变速率的精确计算。该方法成功应用于多个小中型分子的KLL俄歇电子谱(AES)解析，展示了其在模拟电子弛豫过程中核心空位衰减动态方面的卓越性能。该技术突破了传统计算方法的局限性，为研究高激发态电子关联效应和辐射less跃迁过程提供了重要理论工具，对理解分子内电子级联弛豫机制具有显著意义。