导电细丝形态演化新机制：ECM细胞中电流驱动与热效应的多尺度建模与神经形态计算应用

本综述系统阐述了电化学金属化（ECM）细胞中导电细丝（CF）的形态演化机制，首次提出整合界面氧化还原反应、离子漂移、隧道电流、机械应力、活性电极溶解、焦耳热和隧道势垒热效应的物理连续模型。通过移动网格算法模拟CF生长，揭示了侧向生长对挥发性ECM细胞弛豫时间和非挥发性ECM细胞RESET动力学的关键作用，为神经形态计算和存内计算器件的优化提供了重要理论依据。

　　

引言：电阻存储器研究新进展

随着神经网络技术和新兴计算范式（如存内计算和神经形态计算）的发展，电阻存储器在过去二十年受到广泛关注。电化学金属化（ECM）细胞——也称为导电桥随机存取存储器（CBRAM）——是一种基于氧化还原反应的电阻存储器，最早于1990年代末和2000年代初被报道。ECM细胞因其挥发性与非挥发性切换特性（甚至可在同一器件中实现）、多态行为潜力、低功耗和纳秒级切换速度而备受青睐。

物理模型构建与创新

本研究基于先前发布的二维轴对称连续模型进行改进，该模型包含三个层：电化学活性顶部电极（AE）、纯离子传导的固态切换层和惰性对电极（CE）。第四层作为线性电阻用于电流限制，被修改为同时呈现非线性行为以模拟理想电流源。模型采用法拉第定律描述细丝生长速度，通过巴特勒-伏默方程计算离子电流密度，并引入莫特-格尼定律描述切换层中的离子传输机制。

机械应力建模的优化

通过将机械应力模型从物理方法修订为指数拟合方法，显著增强了数值稳定性。修改后的机械能垒采用指数形式计算，满足在r=0时ΔW_mech=0的要求。新模型在细丝附近区域与原始方法具有高度相似性，可在不牺牲精度的前提下提升计算效率。

热效应模型的突破性整合

由于隧道电流量级显著高于离子电流，模型在所有金属域中考虑焦耳热效应，并通过求解热方程涵盖所有域。特别重要的是，首次引入了隧道电子能量弛豫导致的附加热耗散，在细丝/切换层和切换层/AE界面产生额外功率密度。计算表明电子接收电极会耗散更多能量，这一发现对理解热驱动细丝生长至关重要。

活性电极溶解机制的创新模拟

通过镜像细丝生长到切换层/AE界面，模型成功再现了实验观察到的AE局部溶解现象。引入线性常数v*<1来降低AE溶解速度，补偿表面不对称性和系统轴向对称性。当AE溶解形成空洞区域后，该区域因缺少AE/切换层界面而失去电化学活性，促使侧向细丝扩张变得更加有利。

多级开关机制的揭示

模拟结果展示了随着电流合规值（I_CC）变化，细丝形态从间隙主导LRS（低阻态）向侧向生长主导LRS的转变。在低I_CC下，细丝通过间隙闭合达到所需电流，横向生长最小；而在高I_CC和AE持续溶解的情况下，细丝开始横向扩张，增加电子隧穿有效面积，表现为细胞电流的逐渐线性增加。

热激活量子点接触的形成

焦耳热和隧道势垒热的共同作用驱动细丝进一步生长到空洞域，促进热加速间隙闭合，导致电流的指数级跳跃式增长。在此阶段，很可能形成量子点接触，标志着向完全量子点接触和最终欧姆接触形成的过渡阶段。这一发现通过扫描电镜图像得到实验验证，显示在平面Ag/GeSe样品中细丝向AE生长的明确证据。

模型扩展的影响评估

精确的热建模特别是隧道势垒加热的实现，对理解ECM细胞中的切换动力学至关重要。模拟显示，仅考虑焦耳热时温度升高可忽略不计，而加入隧道势垒加热后，随着I_CC增加呈现指数级温度上升，在I_CC=1mA时达到850K的细丝尖端温度。这种热激活机制使得细丝能够克服溶解AE区域的空洞势垒，产生物理上有意义的间隙维持。

研究结论与展望

本研究通过识别不同的切换机制和阐明材料特性与电热效应在细丝演化中的作用，推进了对ECM细胞中导电细丝生长机制的理解。电流合规值和AE溶解驱动的从间隙LRS到侧向生长LRS的转变，为解释切换行为提供了细致框架。高电流合规值导致更宽、更庞大的圆柱形细丝，而低电流合规值产生更薄和/或锥形细丝。这些形态学差异有助于解释文献中报道的RESET动力学差异，其中既观察到指数依赖性，也发现了LRS与RESET时间之间缺乏相关性的情况。

对挥发性ECM细胞中弛豫时间数量级变化的解释，可通过赫林标度律与细丝半径的关系来理解。模拟结果显示平均细丝半径增加约2倍时，弛豫时间变化可超过一个数量级，具体取决于合规电流I_CC。这些机制的理解为设计具有改进弛豫时间控制的ECM器件奠定了基础，然而仍需进一步的实验验证和模型优化，以完全捕捉ECM细胞中热、机械和电化学因素的复杂相互作用。