亲氧性铈原子掺杂增强CO中间体惰性以提升电催化甲烷化性能

本研究针对膜电极组装(MEA)体系中电催化CO2还原(eCO2R)存在的甲烷选择性与稳定性难题，通过热共蒸发技术构建CeOχ-Cuδ+原子级分散催化剂，利用铈的亲氧特性促进*CO桥式吸附并加速水离解供氢，实现210小时稳定运行且甲烷选择性超50%，为稀土掺杂调控反应路径提供新范式。

　　

通过膜电极组装(MEA)实现电催化二氧化碳还原(eCO₂R)制备甲烷的过程中，始终面临选择性与稳定性的双重挑战，这需要精确调控CO与H等中间体的表面覆盖度与结合能。本研究采用热共蒸发技术将亲氧性铈(Ce)掺杂到铜(Cu)基质中，形成原子级分散的CeO_χ-Cu^δ+活性域，成功促进CO的桥式吸附(CO_bridge)，并通过增强水离解反应持续提供质子。在OH共同稳定作用下，高惰性的CO_bridge与充足的质子供应有效抑制碳-碳(C-C)偶联反应，同时加速中间体加氢过程，最终显著提升甲烷生成效率。优化后的Ce_2%O_χ-Cu催化剂在MEA体系中展现出超过210小时的持续稳定运行能力，平均甲烷选择性突破50%。该工作为通过亲氧性稀土元素掺杂协同调控中间体结合能与水离解动力学，从而定向引导eCO₂R反应路径提供了深刻见解。