火花烧蚀结合原位金属有机前体分解法制备组分可调的Pd-Ga合金纳米粒子及其催化应用探索

本文创新性地结合火花烧蚀（Spark Ablation）与金属有机前体气相分解技术，实现了低熔点金属Ga与Pd的空中合金化，成功制备出组分精确可调的Pd-Ga纳米颗粒。该研究通过调控前体流速与烧结温度，揭示了从均相Pd5Ga2/Pd2Ga晶相向非晶Ga富集域演变的形态调控机制，为设计高性能催化材料（如乙炔选择性加氢和CO2制甲醇）提供了新策略。

　　

Highlight

通过火花烧蚀与金属有机前体分解的协同策略，实现了Pd-Ga合金纳米颗粒的空中合成与组分精准调控。

Particle generation

Pd及Pd-Ga纳米颗粒的制备装置如图1所示。采用火花放电发生器（SDG）装载两根直径3 mm的Pd棒电极，电极间隙约2 mm，放电电流约2.8 mA，电压约1.37 kV。氮气（N₂）作为载气以1.5 L/min的流速垂直注入电极间隙，推动生成的纳米颗粒进入烧结炉。

Results and Discussion

图2（及补充数据图S1）展示了在750°C和900°C下、通过调节载气流速（1-5 sccm）改变TMGa浓度所制备的Pd及Pd-Ga纳米颗粒的SEM显微图像。纳米颗粒的形态演变与TMGa流速增加密切相关。合金化过程始于Pd纳米颗粒与TMGa蒸气在进入烧结炉前的混合，但由于TMGa需要高温分解，此阶段尚未发生显著合金化。

Conclusions

火花烧蚀与金属有机前体分解的结合，为制备组分与形态可调的Pd-Ga合金纳米颗粒提供了一种高效且灵活的方法。通过控制前体流速和烧结温度，该方法可实现Pd₅Ga₂、Pd₂Ga和PdGa等复杂金属间相的形成。结果表明：增加TMGa流速会推动颗粒从均相Pd富集相向PdGa主导相与非晶Ga富集域共存态的转变，显著影响纳米颗粒的结晶度与催化功能。