综述：锂枝晶的原位/工况观察与相场模拟：进展与展望

本综述系统探讨了锂金属电池（LMBs）中枝晶生长的机理，重点介绍了原位/工况观察技术（如SEM、TEM、XCT）与相场模拟在揭示枝晶动态行为中的协同作用，并提出了结合机器学习优化模拟的跨学科研究框架，为高安全性、高能量密度电池设计提供理论支撑。

　　

锂枝晶的生长机制

锂枝晶的形成是锂金属电池（LMBs）商业化面临的核心挑战。其生长主要受锂离子通量不均匀性、表面缺陷和局部应力等因素驱动。不均匀的锂沉积导致针状或苔藓状枝晶结构，穿透固态电解质界面（SEI），引发副反应和活性锂损失，进而造成短路、热失控等安全问题。研究表明，枝晶生长与阴离子传输、剪切应力诱导断裂及电化学界面不稳定性密切相关。

原位/工况观察技术的进展

近年来，原位观察技术如光学显微镜（OM）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）和原子力显微镜（AFM）实现了对枝晶成核、生长和传播过程的实时动态监测。同步辐射X射线计算机断层扫描（XCT）进一步提供了三维形态演化信息。这些技术揭示了电解质成分、电流密度和电极结构对枝晶行为的影响，为抑制策略提供了实验依据。

相场模拟的突破

相场模拟通过耦合电化学势、界面能和机械应力，实现了枝晶界面演化的动态预测，无需显式追踪边界。多物理场模型（如电-化-力学相场公式）成功模拟了固态体系中的枝晶驱动应力和界面空洞演化。机器学习技术的引入进一步优化了参数精度，提升了模拟的预测能力。

实验与模拟的协同整合

实验观察与相场模拟的闭环整合框架实现了多尺度枝晶行为的定量分析。实验数据用于校准模型参数，而模拟结果指导针对性实验设计，预测难以观测的早期成核和亚表面动力学。这种双向验证机制增强了枝晶演化理论的可靠性和实用性。

未来挑战与方向

当前技术仍存在分辨率限制、计算效率不足和跨学科协作壁垒等问题。未来需聚焦于集流体设计（如3D多孔结构）、电解质工程（高离子电导率界面）、机械强化（纳米涂层）和热管理（抑制热热点）等方向的创新，以实现枝晶的有效抑制和电池性能的全面提升。

总结与展望

实验-模拟协同框架为锂枝晶研究提供了多尺度、多物理场的综合分析平台。通过整合实时观测数据与理论预测，该框架显著提升了枝晶生长模型的准确性，并为下一代高能量密度、高安全性锂金属电池的设计提供了重要理论指导。未来需进一步突破技术瓶颈，推动跨学科合作，以实现枝晶抑制策略的实际应用。