通过高熵电化学势调控策略稳定Cu0/Cu+界面，以提升酸性介质中CO2转化为乙烯的效率

《Advanced Materials》：Stabilizing Cu0/Cu+ Interfaces via High-Entropy Electrochemical Potential Regulation Strategy for Enhanced CO2-to-Ethylene Conversion in Acidic Medium

高效酸性介质中二氧化碳电催化还原制乙烯的铜基催化剂设计策略

　　

摘要

在酸性介质中，电化学CO₂还原反应（CO₂RR）是一种高效的碳负策略，既能缓解温室效应，又能选择性地产生高附加值的多碳化合物。Cu⁰/Cu⁺界面有助于促进C─C键的形成，但在高还原电位和酸性条件下保持界面完整性面临重大挑战。本文提出了一种高熵电化学势调控策略，该策略利用高熵掺杂的协同效应来原子级地调整基于铜的催化剂的表面电子结构。这种策略在铜元素周围形成电子屏蔽层，防止其过度还原，并有助于在酸性CO₂RR过程中Cu⁰/Cu⁺界面的形成和稳定。通过全面的原位表征和密度泛函理论计算发现，电子屏蔽层能够有效调节铜的电子接受能力。优化的表面电子结构显著增强了C─C键的形成，从而大幅提高了CO₂向C₂₊的转化效率。所设计的催化剂在pH 2的酸性电解液中，于?1.69 V电位下生成乙烯时的法拉第效率达到了66.7%，并且在连续运行52小时后仍保持63.1%的优异稳定性。这项工作为设计和稳定基于铜的电催化剂活性界面、实现高效且耐用的酸性CO₂电还原提供了新方法。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。