综述：新兴的原子级建模催化剂在C-N电催化中的应用

《Advanced Materials》：Emerging Atomistic Modeling Catalysts for C─N Electrocatalysis

电化学C-N偶联合成高值化学品（如尿素、酰胺）虽优于传统方法，但存在低选择性和低法拉第效率问题。原子级催化剂通过调控金属中心结构提高催化性能，研究涵盖反应机制（单步与中间耦合）、催化剂设计（双核单原子、异质双原子）及表征技术应用。未来需突破催化剂稳定性与规模化难题。

　　

摘要

电化学C-N偶联在合成高价值化学品（如尿素和酰胺）方面相比传统化学方法具有显著优势。传统方法的特点是能耗高且污染严重。然而，电化学C-N偶联过程中反应中间体的复杂性以及竞争性反应的存在导致产物选择性较低。此外，法拉第效率通常低于50%。因此，研究反应中间体并设计催化剂对于提高选择性至关重要。原子级分散催化剂能够改变中心金属原子周围的结构和组成，从而提高原子效率和催化选择性。本综述系统地探讨了C-N偶联机制，从单步反应到中间体偶联过程。随后从三个角度讨论了具有多个活性位点的原子级催化剂的设计：1）双核单原子催化剂；2）双核异质双原子催化剂；3）双核异原子双原子催化剂。此外，综述还强调了表征技术和理论计算在C-N电催化中的应用。最后，指出了该领域未来的挑战和发展机遇。本综述旨在为设计用于电化学C-N偶联反应的原子级催化剂提供理论指导。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。