对于商用锂离子电池（LIBs）而言，石墨负极的理论比容量仅为372 mAh g?1[[1], [2], [3], [4], [5]]，这成为限制LIBs进一步发展的瓶颈。幸运的是，硅（Si）因其较高的锂存储能力而成为下一代负极材料的理想候选者，其比容量高达4200 mAh g?1[[6], [7], [8], [9]]。然而，由于硅在充放电过程中会发生巨大的体积膨胀（300%）和收缩[10,11]，颗粒会变得脆弱，新鲜表面容易与液态电解质接触。反复的固体电解质界面（SEI）膜形成和破坏会导致电解质的持续消耗，从而引起严重的容量下降[12,13]。
为了缓解这种体积变化，人们尝试使用纳米结构的硅负极[[14], [15], [16], [17]]。鲍等人证实，在低温（650°C）下进行镁热还原可以将三维多孔二氧化硅转化为微孔纳米晶体硅[18]。张等人发现，具有丰富孔隙的多孔二氧化硅能够容纳较大的体积膨胀，显著提高循环性能[19]。因此，如果二氧化硅具有纳米或微米级的孔隙，通过镁热还原可以很容易地制备出多孔硅。
此外，在多孔硅中填充某些金属似乎也是一种有效策略，可以抑制硅的体积膨胀并提高其导电性[20,21]。朱等人通过镁热还原、浸渍和还原工艺制备了嵌入Sn纳米颗粒的中孔Si，该样品在200 mA g?1的电流密度下经过100次循环后仍能保持接近1128 mA h g?1的可逆容量[19]。直径约为50–120 nm的Sn颗粒紧密地附着在中孔Si表面，有效支撑了孔结构并建立了导电通道[19]。同样，Cu纳米颗粒也可以被嵌入中孔Si中，从而提高循环稳定性和倍率性能。制备的Cu@MP-Si样品在200 mA g?1的电流密度下经过100次循环后的可逆容量为1559 mA h g?1[22]。
遗憾的是，大多数金属在室温下是固态的，难以填充到Si的孔隙中。如果金属是液态的并渗透到多孔硅中，可能会覆盖更大的面积并更容易渗透到更多孔隙中。张等人发现，镓在脱锂过程中具有自修复能力，这一现象通过原位TEM观察到[23]。其他研究关注了基于镓的合金对商用硅颗粒的处理，但制备过程较为繁琐[24]。实际上，镓主要作为液态缓冲剂和导电基质在硅负极中发挥作用，通过动态体积调节和增强电/离子传导性，显著改善了硅基负极的结构完整性和电化学稳定性，从而显著提高了循环性能。其多功能特性使其成为开发高容量硅负极的理想策略。
然而，这些材料表面的SEI膜需要更多的研究。因此，在本研究中，我们使用气凝胶二氧化硅而非商用二氧化硅制备了具有均匀孔径的多孔硅。随后，将多孔硅用多巴胺包裹，用液态镓渗透填充孔隙，最后进行碳化处理，制备出Ga@pSi@C复合材料。结果表明，这种材料在室温下（接近镓的熔点[25]）经过1000 mA g?1的电流密度下经过100次循环后，仍能保持1262 mA h g?1的容量，并显著提高了倍率性能。本文将详细探讨抑制容量衰减的机制。
