通过多功能分子在埋藏界面处进行钝化处理，全环境空气制程的钙钛矿太阳能电池实现了24.38%的效率

《Materials Today Energy》：Fully-ambient-air processed perovskite solar cells with 24.38 % efficiency through passivation at buried interface by multifunctional molecule

钙钛矿太阳能电池通过引入4-硝基苯酰胺分子实现SnO2/钙钛矿界面缺陷钝化与能级优化，在完全空气加工条件下达到24.38%的转换效率，并表现出优异的湿度耐受性和长期稳定性。

　　近年来，钙钛矿太阳能电池（PSCs）因其卓越的溶液加工性能和突破性的光电转换效率（PCE）而成为第三代光伏技术的重要候选者。然而，这些材料的固有不稳定性仍然是阻碍其商业化的主要障碍之一。特别是，埋藏界面处的非辐射复合损失已成为限制器件性能的关键因素。在这一背景下，研究人员不断探索有效的界面工程策略，以提高钙钛矿太阳能电池的稳定性和效率。其中，界面缺陷钝化被认为是实现高效、稳定器件的重要手段。

在本研究中，我们引入了一种高极性分子——4-硝基苯甲酰胺（4-NB），用于修饰SnO?/钙钛矿埋藏界面。该分子的结构包含一个硝基（-NO?）和一个酰胺基（-CONH?），这两个官能团在界面处表现出显著的钝化效应。具体而言，酰胺基能够与Sn??形成配位键，有效填充SnO?表面的氧空位缺陷。同时，硝基基团可以与钙钛矿层底部的非配位Pb2?相互作用，从而减少界面处的非辐射复合损失。这种协同钝化机制不仅提升了电子传输效率，还改善了器件的长期稳定性。

此外，4-NB分子具有较高的偶极矩，能够形成定向偶极层，从而调节SnO?的表面功函数，降低界面处的能级障碍。这一特性有助于提高电子的提取和传输速率，进一步优化器件的光电性能。同时，4-NB的分子结构中包含一个疏水性的苯环，这一结构能够构建一个密集的屏障，有效阻挡环境中的湿气和氧气渗透。这种结合了偶极调节与疏水保护的协同效应，使得4-NB在潮湿环境中表现出优异的稳定性。

实验结果表明，使用4-NB修饰的钙钛矿太阳能电池在完全开放空气中制造，实现了高达24.38%的光电转换效率，其开路电压为1.17 V，填充因子为81.12%，并且几乎没有迟滞现象。这一效率水平在目前的钙钛矿太阳能电池研究中具有竞争力。更为重要的是，经过在相对湿度为20%至60%的空气中储存1000小时后，这些未封装的器件仍然保持了超过83%的初始光电转换效率。这一结果充分证明了4-NB在提升钙钛矿太阳能电池环境稳定性方面的有效性。

目前，许多研究致力于开发能够在非惰性大气条件下进行制造的钙钛矿太阳能电池，因为这种方法可以简化加工流程并降低成本。然而，尽管在光电转换效率方面取得了显著进展，这些电池在开放空气环境下的制造仍面临诸多挑战。例如，环境湿度会加剧SnO?表面的羟基化现象，破坏钙钛矿前驱体的中间相，从而导致界面缺陷密度增加。这不仅影响了电子传输效率，还降低了开路电压和填充因子。因此，开发一种能够同时解决界面缺陷钝化、能级对齐和湿度耐受性的多功能界面修饰剂，成为实现大规模开放空气环境下高效钙钛矿太阳能电池制造的关键路径。

为了应对上述挑战，我们提出了一种基于4-NB的多功能界面修饰策略。该策略不仅能够有效钝化界面处的缺陷，还能通过偶极调节改善能级对齐，同时利用疏水性结构提高环境稳定性。通过实验和理论计算的结合，我们验证了4-NB在这些方面的协同作用。具体而言，DFT计算揭示了4-NB分子的静电势和偶极矩分布，进一步支持了其在界面处的钝化和偶极调节功能。此外，实验结果表明，4-NB能够显著改善SnO?表面的氧空位缺陷，并增强钙钛矿层底部的Pb2?配位，从而提升电子传输效率和器件稳定性。

在实际应用中，4-NB修饰的钙钛矿太阳能电池展现出良好的性能。其高极性特性使得分子能够有效地与Sn??和Pb2?形成配位键，从而减少界面处的缺陷密度。同时，4-NB的疏水性结构能够有效阻挡环境中的湿气和氧气，防止器件性能的下降。这一特性使得4-NB修饰的电池在开放空气环境中具有优异的稳定性，为实现大规模工业化生产提供了新的思路。

此外，4-NB分子的引入还对钙钛矿太阳能电池的结构稳定性产生了积极影响。通过改善SnO?和钙钛矿之间的界面连接，4-NB能够减少因界面缺陷导致的非辐射复合损失，提高电子的提取效率。这一效应在实验中得到了验证，表明4-NB修饰的电池在长时间运行后仍能保持较高的光电转换效率。这不仅有助于提高器件的性能，还为钙钛矿太阳能电池的长期应用提供了保障。

在研究过程中，我们采用了多种实验手段，包括材料表征、器件性能测试以及理论计算。通过这些方法，我们能够全面分析4-NB分子在界面处的作用机制，并验证其对器件性能的提升效果。实验结果表明，4-NB能够显著改善SnO?和钙钛矿之间的界面连接，减少缺陷密度，并提高电子传输效率。这些结果不仅支持了我们提出的理论模型，还为钙钛矿太阳能电池的进一步优化提供了实验依据。

同时，我们还对4-NB分子的结构和功能进行了深入研究。该分子的高极性特性使其能够有效地与Sn??和Pb2?形成配位键，从而实现界面缺陷的钝化。此外，4-NB的偶极矩分布能够形成定向偶极层，调节SnO?的表面功函数，降低界面处的能级障碍，提高电子的提取和传输速率。这些特性使得4-NB成为一种理想的多功能界面修饰剂，能够同时解决多个关键问题。

为了进一步验证4-NB的性能，我们进行了长期稳定性测试。实验结果表明，4-NB修饰的电池在开放空气环境中储存1000小时后，仍然保持了超过83%的初始光电转换效率。这一结果不仅证明了4-NB在提高环境稳定性方面的有效性，还表明其能够显著提升钙钛矿太阳能电池的长期性能。这为实现大规模工业化生产提供了重要的实验支持。

综上所述，本研究提出了一种基于4-NB的多功能界面修饰策略，通过同时解决界面缺陷钝化、能级对齐和湿度耐受性问题，显著提升了钙钛矿太阳能电池的性能和稳定性。这一策略不仅为钙钛矿太阳能电池的进一步优化提供了新的思路，还为其实现大规模工业化生产奠定了基础。未来，我们计划进一步探索4-NB在不同钙钛矿材料体系中的应用，以验证其广泛的适用性和潜在的工业价值。