通过3 MeV质子辐照调整Se（70Te）20Sb（10）薄膜的线性和非线性光学特性，以用于光子应用

《Materials Science in Semiconductor Processing》：Tuning linear and nonlinear optical properties of Se 70Te 20Sb 10 thin films via 3 MeV proton irradiation for photonic applications

3 MeV质子辐照对Sb稳定Se-Te合金薄膜的结构与光学性能影响研究表明，薄膜在5×1013至5×101? ions/cm2辐照下保持非晶态，表面粗糙度增加近9倍，光学带隙呈现非线性变化（1.298→1.389 eV），非线性折射率χ3达1.803×10?11 esu，证实Sb掺杂可协同调控辐照缺陷与非线性光学特性，为抗辐射光电器件开发提供新依据。

　　本研究聚焦于通过3 MeV质子辐照对Se70Te20Sb10薄膜的结构、线性光学以及非线性光学特性的影响，旨在评估其在光子器件应用中的潜力。通过电子束蒸发法热沉积制备薄膜，并对其进行不同质子通量的辐照处理，通量范围为5×10^13至5×10^16离子/cm2。实验结果表明，无论辐照通量如何变化，薄膜的结构始终保持非晶态，这一结论通过X射线衍射（XRD）和场发射扫描电子显微镜（FESEM）验证。此外，原子力显微镜（AFM）的检测结果显示，随着辐照通量的增加，薄膜的表面粗糙度显著上升，从原始生长状态的40.5纳米增加到最高通量下的386.7纳米，这表明辐照对薄膜表面形貌产生了重要影响。

在光学特性方面，研究发现随着质子通量的增加，薄膜的透射率和反射率呈现下降趋势，而吸收系数（α）在1.5–2.5电子伏特（eV）范围内则有所增强。光学带隙（Eg）的变化则表现出非线性特征，从原始状态的1.298 eV开始，随着辐照通量的增加，带隙首先减小至1.281 eV（在5×10^14离子/cm2时），随后又上升到1.389 eV（在5×10^15离子/cm2时），最终在最高通量下再次下降。这种带隙的变化趋势反映了材料在不同辐照条件下的复杂响应，可能是由于辐照引起的结构重组和缺陷动态变化所导致。

研究还进一步探讨了乌巴赫能量（Eu）的变化，其波动趋势与带隙的变化相互补充，显示出材料在辐照过程中从无序状态向有序状态转变的动态过程。非线性折射率（n2）和第三阶非线性极化率（χ3）在辐照处理后也得到了显著提升，其中χ3达到1.803×10^-11 esu。这些结果表明，质子辐照不仅改变了薄膜的表面形貌，还对其光学性能产生了深远影响，特别是非线性光学特性。

通过分析材料的介电函数和能量损失谱，研究进一步确认了质子辐照对薄膜电子响应的影响。这些光学参数的变化表明，材料在不同辐照条件下呈现出不同的电子结构特征，这可能是由于辐照引起的缺陷重组和能带结构调整所致。此外，实验结果还揭示了材料在辐照处理后的光学特性与辐照通量之间的复杂关系，为后续的材料优化和器件设计提供了理论依据。

Se–Te合金因其优异的光学性能和广泛的应用前景，长期以来受到科研界的关注。然而，纯硒材料在实际应用中存在一定的局限性，如高粘度敏感性和寿命较短等问题。通过与碲等元素合金化，可以显著改善其结构稳定性，提高材料的耐久性和性能。研究表明，引入第三元素如锡（Sn）或铟（In）可以进一步优化Se–Te合金的性能，使其在特定应用场景中表现更佳。特别是，锡的加入不仅提高了材料的玻璃形成能力，还增强了其热稳定性，而铟的引入则在某些应用中显示出更优异的性能。

在本研究中，选择将Sb引入Se–Te合金系统，以探索其对质子辐照响应的潜在影响。Sb的引入被认为可以提升玻璃形成能力和热稳定性，这一特性在光子器件的设计和制造中尤为重要。通过系统地研究Sb掺杂的Se–Te合金在质子辐照下的行为，可以更深入地理解其在不同辐射条件下的结构和光学特性变化机制。这不仅有助于揭示Sb在合金体系中的作用，还可能为开发具有更高稳定性和性能的光子器件提供新的思路。

实验中采用的电子束蒸发法是一种常见的物理气相沉积技术，因其成本较低且沉积速率较高而被广泛应用于薄膜制备。尽管该方法在某些方面不如高能溅射法先进，但其在实现辐照响应结构和光学特性的调控方面展现出独特的优势。这一方法的可行性得到了前人研究的验证，特别是在分析质子辐照对薄膜结构和性能影响的研究中。因此，本研究选择该方法作为主要的薄膜制备手段，以确保实验结果的可靠性和可重复性。

研究发现，Sb的加入不仅提高了Se–Te合金的热稳定性，还通过增强网络连接性，改善了材料的结构特性。这种结构优化可能与质子辐照引起的缺陷重组过程相互作用，从而进一步影响材料的光学性能。通过系统地研究Sb掺杂的Se–Te合金在不同辐照通量下的行为，可以揭示其在光子器件应用中的潜力，特别是在需要高稳定性和非线性光学响应的场景中。

此外，研究还对薄膜的表面形貌变化进行了定量分析，通过计算表面面积（SA）、均方根粗糙度（Rq）和二次表面偏差（SDQ）等参数，评估了质子辐照对表面结构的影响。结果表明，随着辐照通量的增加，薄膜的表面特征和拓扑均匀性发生了显著变化，这可能是由于辐照引起的表面重构和缺陷聚集所致。这些变化不仅影响了薄膜的光学性能，还可能对其在实际应用中的可靠性产生影响。

综上所述，本研究揭示了Sb掺杂的Se–Te合金在质子辐照下的独特行为，表明其光学特性具有显著的可调性。这种特性使其成为辐射硬化光子器件和光电子器件的理想候选材料。通过深入分析材料在不同辐照条件下的响应机制，可以为未来的材料开发和器件设计提供重要的理论支持和技术指导。研究结果不仅丰富了对辐照诱导现象在硫属化合物材料中的理解，还为开发新型光子材料和器件提供了新的方向。