不同裂隙宽度裂缝花岗岩的强度恢复：采用环保型环氧树脂/纳米Al?O?复合材料，在不同加载速率下进行修复

《Results in Engineering》：Strength recovery of fissured granite with varying crack widths repaired by an eco-friendly epoxy resin/nano Al 2O 3 composite under different loading rates

提出基于多头注意力机制（MHA）、时间卷积网络（TCN）和超参数优化（HO）的混合模型，用于预测二元复合氧化物（BCOs）的标准生成焓（SE）。实验显示，该模型在209种BCOs上表现优异，RMSE为12.56 kJ·mol?1，MAPE为9.21%，R2为0.93，优于传统方法及TXL-GNN、NASLSTM等单一模型。模型通过MHA捕捉复杂特征依赖，TCN处理时序依赖，HO优化参数，显著提升预测精度和泛化能力，为材料设计提供新工具。

　　### 深度学习在二元复合氧化物标准生成焓预测中的应用

二元复合氧化物（Binary Composite Oxides, BCOs）作为材料科学中的重要组成部分，在现代工业中扮演着关键角色。这些化合物由两种不同的金属元素与氧结合形成，其独特的物理和化学特性使其在电子、催化和能源存储等多个关键领域具有广泛应用。为了优化BCOs在这些应用中的性能和稳定性，理解其热力学性质，尤其是标准生成焓（Standard Enthalpy of Formation, SE）显得尤为重要。传统方法如量热测量和经验模型在精度和效率方面存在局限，而深度学习技术的发展为材料性质预测提供了新的途径。

本文提出了一种基于多头注意力机制（Multi-Head Attention, MHA）和MHA-TCN-HO-SE混合模型的深度学习方法，用于预测二元复合氧化物的标准生成焓。该模型通过结合MHA机制和时间序列卷积网络（Temporal Convolutional Network, TCN），能够捕捉数据中的复杂依赖关系以及序列中的短期和长期依赖关系。此外，通过引入超参数优化（Hyperparameter Optimization, HO）进一步提升了模型的预测性能。实验结果显示，MHA-TCN-HO-SE模型在预测BCOs的SE时表现出色，其RMSE为12.56 kJ·mol?1，MAPE为9.21%，R2为0.93，优于传统方法和其他机器学习模型。

### 二元复合氧化物的应用价值

在电子工业中，BCOs可以用于制造高性能的电子元件，如电容器和电阻器。这些元件的稳定物理和化学特性确保了电子设备的可靠运行。在催化领域，BCOs催化剂能够有效促进化学反应，提高反应效率和选择性，同时减少能源消耗和污染物排放。在能源存储方面，BCOs材料因其在锂离子电池等储能设备中的应用前景而受到关注，其稳定性对于多次充放电循环至关重要。例如，LiMn?O?作为一种常用的锂离子电池正极材料，其SE值为-2100 kJ/mol。在25°C下进行的充放电测试中，其容量保持率在500次循环后达到85%，初始容量为140 mAh/g，最终容量为119 mAh/g，平均放电电压为4.0 V。LiMn?O?的高稳定性与低SE值密切相关，这表明较低的热力学稳定性可以带来更好的容量和电压稳定性。这一发现为本研究提供了坚实的实证支持，进一步验证了SE与充放电性能之间的关系。

### 传统方法的局限性

传统的量热测量方法被认为是确定热力学性质的经典方式，但其操作过程复杂且耗时，需要高精度的实验和严格控制实验条件，这使得其难以满足大规模和快速筛选材料的需求。经验模型主要依赖于现有的实验数据和经验公式，但由于BCOs复杂的结构配置和多样的相互作用，准确描述其内部机制变得困难，导致预测精度受限和泛化能力下降。此外，经验模型无法有效处理BCOs材料中复杂的化学键合和电子结构，进一步限制了其在高精度预测领域的应用。

### 混合模型的优势

与传统方法相比，数据驱动的方法如机器学习和深度学习具有显著的优势。它们能够处理复杂的非线性关系，自动从高维数据中提取关键特征，并提供强大的泛化能力和迭代优化能力。例如，Choubin等人（2025）利用可解释性AI技术，结合XGBoost和SHAP分析成功预测了洪水易发性，准确率达到89%（AUC=0.890），展示了先进机器学习在复杂材料-环境相互作用中的潜力。相比传统方法，这些数据驱动方法不仅显著提高了预测效率，还具有更高的适应性和准确性，尤其适用于处理复杂的非线性问题。

### 模型设计与实现

为了更准确地预测BCOs的SE，本文提出了一种结合MHA、TCN和HO的混合模型。MHA机制能够同时关注输入数据的不同部分，提取不同特征子空间的信息，并自动学习特征之间的相关性，从而增强模型的特征提取能力。TCN通过稀疏卷积技术，能够高效地捕捉序列数据中的短期和长期依赖关系，避免梯度消失问题，并保持原始数据的信息完整性。通过调整关键超参数，如学习率、滤波器数量和正则化参数，找到了最适合BCOs SE预测任务的模型配置，从而提升了模型的性能和鲁棒性。

此外，为了进一步提升模型的性能，引入了残差连接和层归一化，以提高模型的稳定性。在模型训练过程中，采用了一种基于贝叶斯优化的超参数调整策略，结合学习率调度器动态调整学习率，以确保模型在训练过程中达到最佳性能。这些技术的结合不仅提高了模型的预测精度，还增强了其在不同数据集上的泛化能力。

### 实验结果与讨论

通过对不同类型的氧化物进行分析，可以更好地理解SE的分布规律和特征。例如，图3展示了不同氧化物的SE分布情况，其中简单氧化物的SE值普遍高于-800 kJ/mol，表明其在形成过程中的能量变化相对较小。然而，也有一些简单氧化物的SE值低于-800 kJ/mol，这可能与其较高的反应活性或在特定条件下的独特性质有关。对于BCOs，其SE值通常显著高于其组成单个氧化物的SE值之和，表明在形成过程中存在额外的化学相互作用或结构效应。例如，12CaO·7Al?O?的SE值为-19374.01 kJ/mol，而其组成单个氧化物的SE值之和仅为-2309.568 kJ/mol，这说明该复合氧化物在形成过程中释放了更多的能量，可能与其更稳定的晶体结构或更强的化学键有关。

通过对比实验，MHA-TCN-HO-SE模型在预测BCOs的SE时表现出色。其RMSE为12.56 kJ/mol，MAPE为9.21%，R2为0.93，显著优于其他混合模型和单模型。例如，TXL-GNN模型的RMSE为13.80，MAPE为10.00%，R2为0.91；NASLSTM模型的RMSE为14.50，MAPE为10.80%，R2为0.89；AGCN模型的RMSE为15.20，MAPE为11.50%，R2为0.87。这些结果表明，MHA-TCN-HO-SE模型在预测精度和泛化能力方面具有显著优势。

此外，通过分析不同训练数据集比例对模型性能的影响，发现随着训练数据集比例的增加，模型的预测性能逐渐提升。当训练数据集比例达到95%时，模型的性能达到最佳状态。这表明，使用更多的训练数据有助于模型更好地学习数据中的复杂模式，从而提高预测精度和稳定性。图8展示了训练数据集比例与模型性能指标之间的关系，进一步验证了这一结论。

### 模型的稳健性与泛化能力

为了评估MHA-TCN-HO-SE模型的稳健性和泛化能力，本文对未见过的数据进行了测试。结果显示，该模型在不同数据子集上表现一致，表明其具备良好的泛化能力。此外，模型在多次运行中表现出稳定的性能，进一步证明了其稳健性。这一特性对于实际应用至关重要，因为模型需要在不同的实验条件下可靠运行。

图9展示了模型在不同数据子集上的性能指标分布，以及预测值与真实值的对比。可以看出，模型在不同数据子集上均能提供准确的预测结果，且无明显偏差。这表明，模型不仅能够学习数据中的复杂模式，还能够在面对新数据时保持高精度和稳定性。

### 模型在不同应用中的潜力

MHA-TCN-HO-SE模型不仅适用于BCOs的SE预测，还可能扩展到三元复合氧化物等其他材料系统的预测。这种模型的高精度和良好的泛化能力使其成为材料科学研究中的有力工具。例如，在能源存储应用中，该模型可以加速高性能材料的发现和设计，提高材料开发的效率。

### 未来展望

尽管MHA-TCN-HO-SE模型在预测精度和泛化能力方面表现出色，但其在物理可解释性方面仍有提升空间。未来的工作将探索更先进的可解释性技术，如层间相关性传播和基于梯度的方法，以更好地解释模型所学习到的特征。此外，进一步研究更复杂的优化算法、精细调整模型结构或集成其他功能，以提升模型的性能和适应性。

总的来说，MHA-TCN-HO-SE模型为材料科学研究提供了新的视角和工具，其高效性和准确性在多个领域具有广泛的应用前景。通过深入研究和优化，该模型有望在材料科学的多个方面发挥重要作用，推动新材料和新技术的发展。