青藏高原盐湖中锂资源及其同位素组成的演变：从源-传输-汇的角度进行分析

《Geoscience Frontiers》：The evolution of lithium resources and isotopic composition in salt lakes on the Qinghai-Tibet Plateau: A source–transport–sink perspective

本研究系统整合青藏高原盐湖区水文地质数据，揭示锂及其同位素在源-运-沉过程中的动态规律。通过对比分析25个流域系统，提出锂传输分为source-control（高锂地热流体主导，Li flux>300 μg/L，δ?Li亏损）和process-control（低锂天气化主导，Li flux 20-80 μg/L，δ?Li富集）两种模式，并阐明蒸发沉积阶段（早期黏土吸附致δ?Li升高，后期盐类沉淀主导）和构造抬升（增强地热流体与岩石风化）对锂同位素分馏的影响机制，建立小尺度盐湖模型解析海洋δ?Li正偏移（+9‰）的地质驱动过程。

　　本研究系统探讨了青藏高原盐湖系统中锂（Li）及其同位素在源-运移-汇过程中的演化特征、变化模式和驱动机制。通过对锂浓度、锂同位素以及锂与总溶解固体（TDS）和钠（Na）的比例等数据的整合与实验分析，研究揭示了不同盐湖系统中锂来源、运移机制和汇区特征的显著差异。这一发现对于理解锂资源的形成机制、同位素演化规律，以及推动可持续资源开发具有重要意义。

盐湖的源-运移-汇动态与资源来源和矿化作用密切相关，这些因素在资源开发和环境保护中扮演关键角色。青藏高原盐湖系统中锂的主要来源包括地热流体、富含锂的岩石和古沉积物。地热流体由于其独特的热力学条件，往往携带大量锂，而岩石和沉积物的风化作用则为锂提供了额外的补充。这些来源共同决定了盐湖中锂的浓度和同位素组成。此外，地热活动和板块碰撞导致的地质抬升，为锂的富集提供了重要的地质背景，使得地热流体成为主要的锂来源之一。

在运移过程中，锂的输送机制可以分为源控制和过程控制两种类型。源控制系统中，锂主要来源于富含锂的端元，尽管在运移过程中会发生次级输入和损耗，但由于原始来源的持续影响，锂的溶解负荷保持较高水平，同位素组成仍能追溯到原始来源。这类系统通常表现出较高的溶解锂通量（>300 μg/L）、较高的锂/TDS比值（>0.7）以及相对较低的δ?Li值（1‰至6‰，有时甚至低至?4.8‰）。相反，过程控制系统中，锂主要来源于流域内硅酸盐的风化作用，导致河流中的锂通量较低（20–80 μg/L），并且对环境变化高度敏感。在此类系统中，次级输入和吸附作用往往掩盖了原始来源的同位素信号，使得δ?Li值呈现出较高的富集特征（6‰至18‰）。

在汇区演化过程中，锂及其同位素的变化主要受到黏土吸附和蒸发岩沉淀的控制。黏土吸附在盐湖早期演化阶段起主导作用，导致锂的流失和同位素的分馏，从而使得δ?Li值升高。而在后期演化阶段，由于蒸发岩形成的隔水层、古老黏土的吸附能力减弱以及高盐度环境对吸附的抑制作用，蒸发岩沉淀成为影响盐湖卤水锂同位素演化的主导因素。这一过程不仅影响了锂的浓度，还改变了其同位素组成，从而影响盐湖的资源形成和矿化机制。

此外，研究还发现，盐湖系统中的锂同位素变化与环境条件密切相关。例如，在青藏高原的盐湖中，河流的δ?Li值通常反映流域内的硅酸盐风化作用，但在地热流体显著影响的区域，河流中的锂同位素信号会受到地热流体的干扰。这种干扰可能掩盖或改变原本由硅酸盐风化作用主导的同位素特征。因此，在研究盐湖系统时，必须考虑地热流体对锂同位素组成的贡献。

通过分析不同盐湖系统的锂浓度、锂/TDS比值、锂/Na比值以及δ?Li值的变化模式，研究进一步揭示了这些参数在源-运移-汇过程中的动态平衡。在源控制系统中，高溶解锂通量和较低的δ?Li值表明原始来源对锂的贡献较大，而在过程控制系统中，较低的溶解锂通量和较高的δ?Li值则反映了硅酸盐风化和次级吸附作用的主导地位。这种差异不仅体现在盐湖内部，还可能影响到海洋等更大的汇区中锂同位素的演化趋势。

值得注意的是，青藏高原的盐湖系统与海洋作为全球最大的汇区之间存在一定的相似性，特别是在溶解锂的输入机制方面。因此，通过对小汇区盐湖系统的深入研究，可以为理解海洋锂同位素的演化提供重要的参考。研究表明，青藏高原的地质抬升增强了大陆风化和物理侵蚀作用，增加了地表径流中溶解锂和新鲜黏土矿物的供应。这种增强的风化作用不仅提高了河流中锂的通量，还延长了水-岩相互作用的时间，从而促进了河流水δ?Li值的升高，并最终影响海洋锂同位素的演化。

此外，气候条件的变化也对盐湖系统的锂通量和同位素组成产生重要影响。气候变干导致大陆径流量减少，同时延长了水-岩相互作用的时间，这使得河流中的锂同位素组成更加富集，而锂的通量则相应降低。这种变化不仅影响了盐湖的演化过程，还可能对全球范围内的锂同位素演化趋势产生深远影响。因此，理解盐湖系统的源-运移-汇过程对于揭示锂资源的形成机制和推动可持续资源开发具有重要意义。

在实验研究方面，通过对青藏高原盐湖卤水的蒸发实验，研究发现蒸发岩沉淀对锂同位素的影响取决于结构结合锂与流体包裹体锂的比例。例如，在实验中，卤水在蒸发后δ?Li值的变化幅度较小，而钙硫酸盐矿物的沉淀则可能引起显著的同位素分馏。这种分馏现象在不同盐湖系统中表现出不同的特征，表明蒸发岩的类型和形成条件对锂同位素演化具有重要影响。

综上所述，本研究通过整合和分析青藏高原盐湖系统的锂数据，揭示了锂及其同位素在源-运移-汇过程中的演化规律。研究不仅深化了对盐湖锂资源形成机制的理解，还为全球范围内的锂同位素演化提供了重要的参考。此外，通过对比小汇区与海洋等大汇区的演化特征，研究进一步探讨了地质抬升和气候变化对锂同位素分馏的影响，为未来相关研究提供了理论支持和实践指导。