通过协同侧反应和星形结构设计，实现木质素衍生全生物基动态双网络聚合物的一锅合成

《Green Chemistry》：One-pot synthesis of lignin-derived fully bio-based dynamic dual-network polymers via synergistic side reactions and star-shaped architectural design

本研究提出了一种新型的一步法策略，通过自由基终止反应形成永久网络并提高单体利用率（95.6%），随后利用聚乳酸片段进行酯交换交联形成自适应网络，所得双网络聚合物机械强度提升18.5倍，具有超疏水性、热稳定性和光响应特性，为可持续材料发展提供新范式。

　　

将木质素转化为高性能聚合物材料仍然是一个重大挑战，这主要是由于传统合成方法的复杂性以及所得聚合物不可再处理的特性。在这项研究中，我们提出了一种便捷的一锅法策略，用于制备完全基于生物的、具有可再处理性的木质素整合聚合物。该方法利用了在星形木质素接枝共聚物合成过程中的副反应——自由基终止反应，通过自由基聚合实现了初级永久性网络的形成，并同时提高了单体利用率（转化率达到了95.6%，而传统星形聚合物的转化率仅为62.1%）。随后，使用羧酸封端的聚乳酸寡聚物作为绿色交联剂，通过酯交换反应建立了次级适应性网络。所得的双网络聚合物在保持结构完整性的同时，表现出机械性能的可调节性和优异的可再处理性。值得注意的是，这些双网络系统的机械强度比其线性聚合物对应物提高了18.5 ± 1.9倍。此外，这些材料还表现出显著的超疏水性（接触角大于108°）、增强的热稳定性以及独特的光响应行为。这项工作提出了一种颠覆性的方法论，它策略性地重新利用了副反应途径来合成可持续聚合物，推动了循环经济所需可持续材料的发展。