利用机器学习原子间势加速无序多组分固态电解质的发现

机器学习间势能（MLIPs）在多组分无序固态电解质（SSEs）中的应用研究。通过基准测试验证MACE架构在NaZrSiP3?xO12和Li3+xP1?xGe4?4xO4中的适用性，构建Li3In0.5Y0.5Br3Cl3的高性能MLIP模型，分析分子动力学轨迹揭示锂离子双路径迁移机制，为复杂电解质设计提供新方法。

　　

机器学习原子间势（MLIPs）正迅速成为材料模拟的强大工具，为探索传统方法无法触及的复杂系统提供了有前景的途径。本研究重点探讨了将MLIPs应用于MACE架构，用于多组分、无序的固态电解质（SSEs），这类材料对下一代固态电池至关重要。我们首先将MACE的性能与已建立的SSE家族（Na_1+xZr₂Si_xP_3-xO₁₂和Li_3+xP_1-xGe_xS_4-4xO_4x）进行了对比测试，证实了其通用性，并指出了在化学多样性系统中开发稳健势能的关键考虑因素。这一工作流程强调选择具有代表性的配置，为在复杂的多组分环境中构建可靠模型提供了关键见解。我们进一步通过为新型卤化物体系Li₃In_xY_1-xBr_6yCl_6-6y（x, y ∈ [0, 1] 且 x + y ≥ 1）构建高性能MLIP来展示该方法的预测能力，最终确定了Li₃In_0.5Y_0.5Br₃Cl₃的化学计量比，其离子传输性能最为理想。通过分析利用我们的MLIP生成的分子动力学（MD）轨迹，我们发现了该材料中两种不同的锂离子迁移路径。该训练有素的模型有助于计算研究卤化物SSEs中复杂的阳离子/阴离子替代现象，为包含多组分的更高熵系统提供了新的见解。我们的结果突显了MLIPs加速复杂功能材料发现周期的能力，并为设计先进的SSEs提供了可靠的计算框架。