基于仿真的分子力在基于镓的液态金属表面上的作用

《Journal of Materials Chemistry A》：Simulation-based molecular force on the surface of gallium-based liquid metals

高锗基液态金属表面自约束氧化物行为及其与Ponceau S染料相互作用机制研究。通过分子动力学模拟发现，温度升高削弱范德华力和静电作用，但染料仍优先在Ga?O?线性结构（GA2）和Ga(OH)?（GA4）核心形成聚集，GA2因强极性作用占优，GA4则通过氢键与染料结合。值得注意的是，钠离子（Na+）表现出对GA4和GA1的特异性吸附，挑战传统认知，而氯离子（Cl?）无选择性。研究揭示了环境因素对液态金属表面聚集行为的调控作用，为功能化设计提供新思路。

　　

由于具有优异的性能，基于镓的液态金属材料不断被发现并应用于各种领域，但其表面形成的自限制氧化物产物一直是阐明其性质的关键。为了研究这些反应的本质并揭示其机制，我们利用先进的分子动力学模拟技术，在水环境中详细研究了这些材料的行为，重点关注了四种镓氧化物衍生物：两种形式的氧化镓（Ga₂O₃，GA1，三角结构；Ga₂O₃，GA2，线性结构）、氧化镓氢化物（GaOOH，GA3）以及氢氧化镓（Ga(OH)₃，GA4）。基于先前的研究，作为概念验证，了解这些镓衍生物在可变溶液条件下的复杂动态及其与偶氮染料（Ponceau S）的相互作用对于开发先进材料应用至关重要。我们研究的一个关键方面是探讨了这些相互作用的温度敏感性，发现尽管镓物种与Ponceau S之间的范德华力和静电力随温度升高而减弱，但染料仍会继续聚集在这些团簇的核心。特别值得注意的是，不同镓衍生物与Ponceau S之间的结合顺序存在差异，其中GA2由于强烈的极性相互作用而成为最主要的结合剂，其次是GA4，它通过氢键参与结合。相比之下，GA1和GA3在聚集过程中的作用有限，表明它们对染料的亲和力较弱。此外，我们还发现了离子在这些相互作用中的关键作用，尤其是GA4和GA1对钠离子（Na⁺）的意外吸引力，这挑战了传统的假设，并可能重新配置镓物种的分布和聚集体的稳定性。氯离子（Cl^?）则没有表现出这种选择性，这进一步强调了在理解聚集现象时需要仔细考虑离子环境。总之，我们的研究结果强调了镓衍生物与Ponceau S相互作用具有温度依赖性和离子影响的特点，突显了环境因素在设计和预测基于镓的材料的性能方面的重要性。这项研究对于揭示液态金属表面界面反应的力学机制具有重要意义，为未来探索其他物理化学性质奠定了基础，并为利用液态环境中的可控聚集途径进行创新材料合成开辟了新的途径。