工程化的三维铜铁氧体/高岭石/聚吡咯炭黑水凝胶用于高效激活过硫酸盐以实现四环素降解:动力学、机理分析、毒性评估及环境效益评价

《Journal of Materials Chemistry A》:Engineered 3D copper ferrite/kaolinite/polypyrrole carbon black hydrogels for efficient persulfate activation in tetracycline degradation: kinetics, mechanistic insights, toxicity, and green metrics

【字体: 时间:2025年09月19日 来源:Journal of Materials Chemistry A 9.5

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  本研究开发了新型可重复使用的铜铁氧体/高岭土/聚吡咯碳黑浸渍羧甲基纤维素水凝胶(CKP),在LED光催化下结合硫酸根激活剂,15分钟内降解率达98%,历经20次循环仍高效。通过机器学习建立伪一级动力学模型,揭示多组分协同效应,其中聚吡咯碳黑增强导电性抑制电荷复合,高岭土提高吸附能力,3D多孔结构促进反应。利用HRMS鉴定中间产物并评估毒性,结合可持续性指标验证其环境友好性。

  

本研究重点开发了一种新型的可重复使用的铜铁氧体/高岭石/聚吡咯炭黑(PCB)浸渍羧甲基纤维素(CKP)水凝胶。该研究探讨了在过硫酸盐激活作用下,四环素在LED光下的降解过程。通过混合交联方法制备的CKP水凝胶在LED光照射下,经过硫酸盐激活后15分钟内实现了98%的四环素降解。这些CKP水凝胶可重复使用多达20次。降解动力学通过机器学习算法成功建模,并提出了伪一级动力学模型。其增强的催化性能归因于铜铁氧体、高岭石和PCB在羧甲基纤维素框架内的协同作用,这种作用有助于有效分离活性氧物种(如硫酸根离子(˙SO??)和羟基自由基(˙OH)。聚吡咯炭黑(PCB)的加入提高了CKP水凝胶的电导率,它作为高效的电子储存库,促进了电子向水凝胶的快速转移,并有助于抑制电荷复合。高岭石的存在通过增强其吸附能力来提升CKP水凝胶的性能。CKP水凝胶的三维多孔网络提供了丰富的反应位点,进一步支持了快速的质量传递和持续的效率。关键降解中间体通过高分辨率质谱(HRMS)技术被鉴定出来,其毒性通过生态结构-活性关系(ECOSAR)进行了评估,CKP水凝胶系统的整体环保性能也通过可持续性指标分析得到了验证。

图形摘要:用于高效过硫酸盐激活四环素降解的工程化3D铜铁氧体/高岭石/聚吡咯炭黑水凝胶:动力学、机理洞察、毒性和环保指标
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