机械力诱导选择性碳碳键断裂：响应性拓扑聚合物在应力可视化与无墨重写纸中的应用

来自前沿材料科学领域的研究人员针对机械响应聚合物材料难以直接可视化检测的难题，开发了一种新型聚双茚二酮衍生物（PBIT）拓扑化学聚合物。该材料在研磨、球磨和压缩等机械力作用下发生主链解聚，伴随因碳碳单键（C─C）选择性断裂导致的显著且不可逆的颜色变化。量子化学模拟揭示其断裂力范围为4.3–5.0 nN，与均裂机理相符。研究进一步将PBIT薄膜与聚二甲基硅氧烷复合，成功制备出可用于无墨重写与应力可视化应用的独立柔性薄膜，为脆性拓扑聚合物的实际应用开辟了新途径。

　　

机械响应聚合物材料能够通过预定义的机械刺激以高选择性和可预测的方式改变其性质，在传感器、降解研究和光电子学领域具有重要价值。然而，对这些响应进行直接可视化和检测仍存在重大挑战。本研究开发了新型机械响应性聚双茚二酮衍生物（Polybiindenedionediyl, PBIT）拓扑化学聚合物，其在机械力作用下发生解聚，并对研磨、球磨和压缩产生独特且不可逆的颜色变化。该现象归因于聚合物主链共轭体系在拉伸碳碳（C─C）单键断裂过程中发生的改变。

通过量子化学拉伸模拟发现，PBIT聚合物中选择性断裂拉伸C─C单键所需的力范围为4.3–5.0 nN，这一数值与典型均裂机械力响应单元（homolytic mechanophores）的观测值相当，支持了机械应力下均裂断键的机理解释。对PBIT在压缩条件下的C─C键断裂动力学研究表明，强链间相互作用显著提高了断裂所需压力。此外，研究还将PBIT聚合物薄膜与聚二甲基硅氧烷（Polydimethylsiloxane, PDMS）复合，制备出可独立支撑的强韧薄膜，可用于无墨重写纸书写和应力可视化应用。这一进展为利用结晶性和脆性拓扑化学聚合物在实际应用中开辟了新的可能性。