Fe/Zr/AlOx改性氧化石墨烯-壳聚糖气凝胶高效去除矿区地下水中As(III)和Sb(III)：吸附选择性及机理研究

本研究开发了负载Fe/Zr/Al三元氧化物的氧化石墨烯-壳聚糖气凝胶微球（IZA@GCAMs），用于高效吸附矿区地下水中的As(III)和Sb(III)。材料具有高比表面积（150–165?m2/g）和分级孔结构，最大吸附容量分别达248.51?mg/g（As(III)）和314.39?mg/g（Sb(III)）。机理研究表明，Sb(III)优先与FeOx位点结合并发生氧化，而As(III)主要通过壳聚糖基质功能基团初步结合后与氧化物位点作用。在二元体系中，Sb(III)通过竞争位点显著抑制As(III)吸附。该材料在pH?3–10范围内表现稳定，且在实际地下水处理中展示出良好应用潜力。

　　

材料 (Materials)

ZrOCl₂?8H₂O、FeCl₂?4H₂O、AlCl₃·xH₂O、壳聚糖（Chitosan, CS）、盐酸（HCl）和氢氧化钠（NaOH）均为分析纯，购自西陇科技股份有限公司（中国上海）。CS（脱乙酰度90.45%，分子量70–80?×?10⁴?Da，粘度85 Mpa·s，粒径小于177?μm）购自兰吉科技发展有限公司（中国上海）。氧化石墨烯（Graphene Oxide, GO）购自江苏苏州碳丰石墨烯科技有限公司（中国苏州）。NaAsO₂（As(III)源）和C₈H₄K

IZA@GCAMs的表征 (Characterization of IZA@GCAMs)

图1a展示了IZA@GCAMs的SEM图像。气凝胶表面呈现丰富的多孔结构，这归因于冷冻干燥过程中冰晶的升华，最终形成了IZA@GCAMs的多孔形态（Huang et al., 2019）。低CS含量的气凝胶材料（如IZA@GC₄AMs和IZA@GC₅AMs）表面显示出相对疏松的多孔结构，孔径较大。Fe/Zr/AlO_x颗粒明显暴露且分布不均。

结论 (Conclusions)

本研究开发了新型负载铁/锆/铝三元氧化物的氧化石墨烯-壳聚糖气凝胶微球（IZA@GCAMs），在单一和二元污染物体系中对As(III)和Sb(III)均表现出卓越的吸附性能。主要发现如下：

(1) IZA@GCAMs对As(III)（248.51?mg/g）和Sb(III)（314.39?mg/g）具有高吸附容量。Sb(III)优先结合FeO_x位点并发生氧化还原反应，而As(III)主要与GOCS