自限制原子间距工程打破析氧催化中活性-稳定性权衡

来自国际团队的研究人员通过自限制原子间距工程，在CoMoO4表面构建"活性皮肤"，精准调控Co–Co间距至2.83 ?，成功实现析氧反应(OER)路径从AEM/LOM向OPM机制转换。该催化剂获得1.48 V的低过电位（η10）和400小时稳定性，并驱动全水分解仅需1.45 V，突破贵金属基准性能，为解决OER催化中活性与稳定性矛盾提供新范式。

　　

电化学水分解技术迫切需要能够打破析氧反应（OER）传统路径中活性与稳定性相互制约的高效催化剂。虽然氧路径机制（OPM）通过直接氧-氧耦合摆脱了标度关系的限制，但其实现需要原子级别的金属间距调控。本研究采用自限制原子间距工程技术，在CoMoO₄（AS@CMO）表面嫁接"活性皮肤"，利用金属浸出的固有特性精准调节钴-钴原子间距。原位形成的金属配位聚合物层同时抑制金属溶解并优化钴原子间距至2.83 ?。这种原子间距控制引发了显著的OER路径转换：原始CMO（3.34 ?）遵循吸附物演化机制（AEM），缺陷过载系统（2.59 ?）经历晶格氧机制（LOM），而缺陷控制的AS@CMO成功实现了理想的OPM路径。所得催化剂展现出1.48 V的低过电位（η₁₀）和400小时稳定运行能力，同时增强析氢反应活性（η₁₀ = 78 mV）。作为双功能电极（AS@CMO-2 || AS@CMO-2），它仅需1.45 V即可驱动全水分解，性能超越贵金属基准体系（RuO₂ || Pt/C，η₁₀ = 1.60 V）。这项研究通过自限制原子间距工程建立了OER路径控制的新范式，彻底打破了非贵金属催化剂中活性与稳定性的传统权衡关系。