综述：CO2和H2地质封存的文献计量综合与实验室尺度研究进展

本综述系统分析了截至2024年底Scopus数据库中CO2与H2地质封存研究，通过文献计量学方法揭示了两大领域的发展轨迹与实验研究特征。文章重点探讨了实验室尺度下岩石-流体-气体相互作用机制，详细对比了CO2封存（21,996篇文献）和氢能地下储存（UHS，4,229篇文献）的关键参数、实验技术（如SEM/CT/XRD）和研究热点，为碳中和能源战略提供了重要的数据支撑和理论依据。

　　

摘要

地下气体封存技术作为应对气候变化和推动清洁能源转型的关键技术，通过管理温室气体排放和增强能源系统韧性，支撑全球可持续发展目标。本研究基于Scopus数据库截至2024年12月31日的文献，对CO₂和H₂地质封存研究进行了比较文献计量分析。CO₂封存领域共识别21,996篇文献，其中实验室尺度研究8,447篇（38.4%），砂岩是最主要的研究岩性。核心研究方向包括封存监测（1.25%）、强化采油（1.24%）和注入工艺（0.99%），控制CO₂-岩石-流体相互作用的关键参数包括孔隙度、渗透率、吸附-解吸特性和密度。H₂封存研究共4,229篇文献，其中1,541篇涉及实验室实验（36.43%），自2020年以来呈现指数级增长。重点研究领域涵盖CO₂相关研究（1.8%）、润湿性（1.29%）和垫底气（0.97%）；关键参数包括孔隙度、渗透率以及地质力学和微生物参数。在所有实验室研究中，pH测量、扫描电镜（SEM）、计算机断层扫描（CT）、X射线衍射（XRD）和核磁共振（NMR）成为表征流体-岩石相互作用最常用的技术。共有546篇论文同时涉及CO₂和H₂封存的联合实验室研究。对这些研究中关键词的共现分析揭示了两种封存技术之间新兴的主题联系和研究协同效应。两个研究领域的结果都强调了实验方法在推进储层行为和封存容量理解方面的关键作用。这些发现凸显了跨学科创新和国际合作对于克服技术挑战、加速地质气体封存应用部署的必要性。

缩略语

人工智能（AI）、Brunauer-Emmett-Teller方法（BET）、锥束计算机断层扫描（CBCT）、碳捕集利用与封存（CCUS）、计算机断层扫描（CT）、数字图像分析（DIA）、电子探针微分析仪（EPMA）、场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、气相色谱（GC）、离子色谱（IC）、电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）、电感耦合等离子体光学发射光谱（ICP-OES）、核磁共振（NMR）、光学显微镜（OpM）、扫描电子显微镜（SEM）、能谱扫描电子显微镜（SEM-EDS）、单轴抗压强度（UCS）、地下储氢（UHS）、X射线衍射（XRD）、X射线荧光（XRF）

1 引言

应对气候变化和能源安全的全球挑战需要发展大规模低碳能源储存技术。在此背景下，二氧化碳（CO₂）和氢气（H₂）等气体的地质封存作为管理温室气体排放或增强能源系统韧性的关键战略脱颖而出。深部地质构造中的碳捕集、利用与封存（CCUS）是降低大气温室气体浓度最有效的方法之一。主要由化石燃料消耗驱动的CO₂水平升高加剧了温室效应，促进全球变暖，对气候、生态系统和人类系统产生连锁影响。CCUS对于实现《巴黎协定》目标至关重要，该协定旨在将全球变暖限制在1.5°C至2°C之间。根据国际能源署的数据，到2060年，CCUS必须占全球CO₂减排量的14%–32%，具体取决于温度情景。

depleted hydrocarbon reservoirs, unmineable coal seams, deep saline aquifers and mafic or ultramafic rocks等地质构造因其良好的物理化学特性被确定为非常适合CO₂封存的场所。CO₂通常在超过800米的深度注入，达到超临界状态（压力>73.8巴，温度>31.7°C），通过增加密度和减少所需体积来提高封存效率。另一方面，注入溶解在水中的CO₂可以加速矿物碳化，特别是在超镁铁质和镁铁质岩石中，通过地球化学反应实现永久碳固定。

parallel, hydrogen is emerging as a key energy vector in the transition to a low-carbon economy. As part of the envisioned hydrogen economy, H₂ could serve as a major carrier for renewable energy, necessitating large-scale storage systems capable of balancing supply and demand over time. However, storage remains a critical bottleneck, alongside the cost and efficiency challenges associated with green and blue hydrogen production. Underground hydrogen storage (UHS) offers a promising solution to this challenge.

地下气体封存的概念并不新颖；它已在工业背景下广泛应用于天然气储存，利用地质分布广泛、具有 substantial storage capacity的沉积构造。当被低渗透性盖层有效密封时，这些构造——包括盐穴、枯竭油气田和深部含水层——可以安全储存CH₄、CO₂和H₂等气体。与高压罐或液化H₂储存等地表替代方案相比，UHS的运营成本显著降低。

CO₂和H₂的地质封存共同代表了气候减缓和能源系统灵活性的互补和协同方法。两者依赖相似的储层类型、建模技术和监测策略，突出了交叉创新和集成封存解决方案的潜力。推动该领域发展需要实验研究、跨学科合作和国际合作，以克服技术障碍并扩大部署规模。

地下气体封存的实验研究可以在不同尺度上进行，从微观实验室研究到宏观实地工作。尽管实地项目需要大量投资并面临重大技术挑战，但许多与地下气体封存相关的关键过程和参数可以通过使用高压反应器（如 autoclaves）的小规模实验有效研究，这些反应器模拟真实的储层条件。UHS和CO₂封存的实验室模拟通常在 batch或flow条件下进行。Batch实验通常用于研究不同岩石类型中的气体吸附、接触角和化学反应。相比之下，flow实验涉及注入纯气体（如CO₂或H₂）或气体混合物（如N₂、CH₄），以评估气体与岩石构造之间的动态相互作用，重点关注渗透率和扩散性等参数。

鉴于CO₂和H₂地质封存在气候变化减缓和能源系统转型背景下的日益重要，评估这些领域的科学研究如何随时间演变至关重要。文献计量分析提供了一种 robust method来评估研究趋势、识别知识 gaps并突出新兴创新领域。文献计量学是研究和分析科学活动最常用的研究工具之一。这些方法可以定量测量和评估感兴趣主题的研究 impact，识别过去特征和当前关键点，并 suggest未来研究趋势。尽管有其 usefulness，文献计量分析也有某些 limitations需要承认。结果直接取决于所咨询数据库中可获得的信息，这些数据库 subject to continuous updates。此外，对这些数据库的访问因机构订阅而异。这些因素影响可访问文档的数量，并可能影响分析的 representativeness。这种 variability对结果的 reproducibility提出了挑战。另一个 limitation源于文献计量分析固有的 statistical nature，这可能限制 findings的 qualitative interpretation。定量指标（如出版物数量、共被引或关键词频率）与实际科学或技术 relevance之间的联系并不总是 straightforward。仅基于文献计量数据的 qualitative assertions应谨慎使用 review analysis。尽管文献计量分析主要是 retrospective，但新兴关键词的时间演变可以为 ongoing and future research trends提供 valuable insights。尽管如此，文献计量分析是一种 rigorous and widely used method，用于探索和分析大量科学数据。它使研究人员能够 unravel特定领域的 evolution，同时识别其中的 emerging areas。

本研究旨在对关于CO₂和H₂地质封存的全球科学产出进行比较文献计量分析，特别关注实验室尺度调查。在本综述和分析中，我们专注于使用 autoclave setups的实验研究，以研究气体暴露对储层和 seal rocks的影响。我们还评估了用于评估测试岩石的地球化学、矿物学、结构、 petrophysical和力学特性的关键参数和 complementary laboratory techniques。我们的分析主要考虑了测试的岩性、实验中的储层条件以及最常用的实验室技术。通过分析Scopus数据库的数据，本研究旨在阐明关键研究主题的发展、每个领域的增长轨迹以及可能为未来跨学科研究和政策制定提供信息的潜在协同效应。本研究基于截至2024年12月31日Scopus索引的出版物（文档下载于2025年5月27日），对CO₂和H₂的地质封存研究进行了比较文献计量分析和综述。

2 方法论

本研究采用了两种互补的方法：文献计量分析和科学文献的深入综述，包括对（a）CO₂封存和UHS项目以及（b）两种气体的实验室尺度调查的历史记录评估。文献计量研究通常遵循三个主要步骤：数据采集、数据处理和分析与解释。

2.1 第一阶段——数据采集

基础数据采集结合了Scopus上的文献计量分析和文献综述。在研究的第一阶段，定义了一组相关词语，通过使用布尔运算符AND和OR，基于两个不同的查询（Search I和Search II）来获取数据。这两个查询分别应用于CO₂和H₂，产生了四组文档。Search I得到了一组讨论CO₂和H₂地质封存的一般术语的论文。Search II应用了更具体的文献计量标准，以隔离与实验室尺度实验相关的文档子集，这些实验使用autoclave或类似的实验设置来研究在 realistic conditions下气体暴露对储层和 seal rocks的影响。额外的Search III用于在Search II产生的数据集中组合与CO₂封存和UHS相关的实验室研究。排除了2025年的结果。数据库以.xlsx格式导出，以便使用Microsoft Excel（16.65版本）和VOSViewer（1.6.20版本）进行分析。

2.2 第二阶段——数据过滤和处理

在第二阶段，提取了元数据字段，如作者身份、出版年份、关键词或引用次数，用于分析。此外，对数据库进行了处理，以消除同义词、复数形式的词语或没有主题背景的术语，如国家或作者姓名等。从每次搜索检索到的文档数量及其相关引用用于生成趋势图（使用Microsoft Excel）和计算频率分析。对于涉及CO₂封存和UHS地质封存的组合数据集，在数据清理和 refinement之后，应用VOSViewer来揭示和可视化作者关键词之间的关系，识别主题聚类，并基于关键词出现频率分析其使用的时间演变。

2.3 第三阶段——文献综述和情境分析

在第三阶段，对Search II记录的出版物进行了定量文献计量分析，这些出版物涉及实验室尺度研究，并 addressing physicochemical interactions, reservoir characterization and injection behaviour。重点放在实验室实验中使用的岩性、实验室实验类型以及用于确定不同材料的地球化学、 petrophysical和 petrographic characteristics的技术，以及分析与CO₂封存和H₂封存相关的多尺度参数。基于这些结果，对选定的出版物进行了定性分析。对作者可访问且近年发表的 articles进行了更彻底的检查，以确定实验室条件和结果。

3 结果与解释

3.1 CO₂封存和UHS研究的演变：概览与实验室焦点

对于CO₂封存，广泛搜索（Search I）在Scopus中获得了21,996条记录，其中8,447条与实验室实验相关（Search II）。已经识别出不同的趋势：（a）《京都议定书》似乎与出版物数量的增加有关；（b）《巴黎协定》也显著推动了工作数量；（c）自2021年以来，科学工作和引用的数量经历了 substantial growth，这一 pattern一直持续到2024年12月。最频繁的关键词是监测（1.25%）、强化采油（1.24%）、注入（0.99%）、数值模拟（0.93%）、渗透率（0.85%）和多孔介质（0.75%）。相比之下，UHS的Search I在Scopus中获得了4,229条记录，其中1,541条与实验室实验相关。UHS经历了更 constant growth trajectory，由于能源转型政策的引入，在过去5年中 intensi?ed。该领域的 top-occurring keywords包括CO₂相关研究（1.8%）、润湿性（1.29%）、垫底气（0.97%）、数值模拟（0.97%）、机器学习（0.97%）和界面张力（0.97%）。CO₂封存研究更加 mature and well established，而H₂封存是一个快速增长的领域。

关于实验室尺度研究，搜索结果揭示了各种实验条件和技术的使用。一般来说，CO₂封存场址位于比H₂封存场址更深的深度。两种气体具有 distinct properties，其行为不同；因此，它们各自的研究需要不同的autoclave条件。在CO₂封存的情况下，需要超过800米的深度以实现超临界条件，这意味着高压和高温环境。相比之下，H₂的较低密度意味着H₂封存场址通常更浅。在这种情况下，在 great depths储存会增加运营和建设成本。

CO₂和H₂实验室研究的比较分析揭示了在封存条件下控制岩石-液体-气体相互作用的关键参数研究的 distinct patterns。与渗透率、孔隙度和地质力学参数相关的参数在CO₂和H₂研究中 consistently出现，反映了它们在评估封存性能方面的 fundamental role。如图所示，涉及微生物参数的研究在UHS项目中占总数的11%，而在CO₂封存研究中仅占4%。这种差异 underscores了微生物过程在UHS研究中的 greater relevance。相反，其他参数在CO₂封存研究中 appear more prominently than in UHS。例如，孔隙度在25%的CO₂研究中被检验，而在UHS研究中为18%，而渗透率在22%的CO₂研究中被涉及，而在UHS中为13%。这些趋势突出了输运和迁移特性在CO₂封存项目中的 central role。

说明了在CO₂和H₂封存中 addressing various scientific and technical parameters的研究数量不断增加。然而，这些研究的时间演变在两种情况下有所不同，反映了每个领域科学和技术发展的 distinct histories and trajectories。

各种方法和技术被用于研究关键参数。 among the most commonly used laboratory tools来补充气体暴露实验，适用于CO₂和H₂封存的是pH测量、扫描电镜（SEM）、计算机断层扫描（CT）、X射线衍射（XRD）和核磁共振（NMR）。人工智能（AI）工具的使用，如机器学习或深度学习，从2019年开始在CO₂科学文献中变得越来越普遍，从2021年开始在H₂中，它们被用作传统测量的 complementary approach。这些技术的具体应用将在以下章节中分别针对CO₂封存和H₂封存研究进行讨论。

3.2 实验室尺度实验的综合

3.2.1 CO₂封存

CO₂可以储存在不同的多孔地质材料中。在8,447项实验室结果中，2,208项与砂岩相关（26.14%），1,424项与碳酸盐岩相关（16.86%），932项与煤相关（11.03%）。盖层岩，如泥灰岩和页岩，也在1,402篇科学贡献中被研究（16.59%）。表2展示了在不同岩性上进行的实验室测试和条件的一些例子。这些研究被选择以展示不同岩性和实验条件的例子。

由于实验室过程的时间限制和研究人员的可用性，许多基于autoclave的实验室实验使用大约30天的时间框架（例如，[14]）；然而，这个时间可能因所研究的特定化学反应而异。流体-岩石反应可能非常缓慢，需要几个月才能发生[19]。一些研究人员选择更长期的CO₂暴露实验，以更彻底地确定岩石物理和石油化学效应（例如，凯钦Stuttgart Formation的15个月[20]；Campine Basin的Buntsandstein砂岩的8个月[21]）。暴露时间尺度长达2年的Utsira Sand样品（石英、钾长石、方解石、云母、斜长石、绿泥石）显示出相对较少的反应。碳酸盐矿物反应发生在前2个月，但硅酸盐矿物之间的反应没有进行到完成（例如，[22]）。数值模型通常用于探索长期效应。

任何CO₂地质封存项目的成功直接取决于储层和盖层岩石的矿物学、岩石学、岩石物理和化学特征。这些，连同CO₂-水-岩石相互作用以及矿物反应过程中孔隙度和渗透率参数的 imposed changes，决定了所选构造的潜力及其容量[23]。实验室实验在确定所选储层和盖层岩石的适用性方面发挥着 fundamental role。

根据文献计量分析，SEM是实验室实验中最常用的技术之一（416篇贡献）。它提供了关于孔隙特征、颗粒结构以及暴露于反应器中CO₂所引起的变化的详细信息（例如，[24]）。此外，由于许多变化是微小的，这种纳米级分析有助于识别其他技术（如光学显微镜[OpM]）无法检测到的微妙过程。暴露前后拍摄的同一部分的图像可能有助于确定 detachment, precipitation and dissolution processes的例子[14, 25]，或矿物蚀变（例如，水解）[26]。该方法还提供了由微通道连接的洞穴孔隙和矿物填充的孔隙空间的信息[27]。另一种常用的成像技术是CT扫描（415篇贡献）。各种类型的CT扫描仪已被用于CO₂地质封存的背景下：微CT扫描仪、医学CT扫描仪[28]和双能CT扫描仪[29]。CT扫描图像允许3D成像，适用于研究影响孔隙大小和分布的孔隙度变化。

通过循环载荷的实验确定力学性能已被用于评估储层的封存可行性[30]。根据文献计量学，最常用的地质力学实验是三轴试验（201篇贡献）。杨氏模量（175篇贡献），无论是静态还是动态，以及P波和S波速度（138篇贡献）是最常用的参数。岩石变形方法已应用于不同的岩性。例如，Chen等人[31]研究了在不同CO₂压力下煤体的三轴力学和渗透性特性，并证明本构模型的理论-实验应力-应变曲线与实验很好地重叠。

3.2.2 H₂封存

岩石-流体-气体相互作用可能产生化学、矿物学、力学和/或生物变化，必须对这些变化进行研究以评估H₂封存设施的安全性和潜力（例如，[32]）。岩石物理、矿物学和化学成分研究是理解复杂储层的关键因素，并取决于该领域使用的岩石类型。在1,541项实验室研究中，222项与砂岩相关（14.40%），151项与碳酸盐岩相关（9.79%），173项与盐岩相关（11.22%）。盖层在188篇著作中被研究（12.19%）。表3展示了UHS领域实验室研究和条件的例子，选择这些例子是为了代表不同的地质环境和材料特性。

由于粘土矿物可能捕获H₂[39]，黄铁矿和针铁矿可能产生负面地球化学影响，或者硬石膏和碳酸盐胶结物可能变得具有化学反应性（可能消耗H₂并生成CH₄）[40]，储层的行为直接取决于矿物组成。

CT扫描、NMR和SEM是最常用的技术，用于比较暴露于H₂前后拍摄的部分，提供岩石学和岩石物理结果。这些研究用于量化孔隙度以及由于H₂暴露引起的变化，并分析形态和相变、颗粒边界和矿物分布[41, 42]。由于样品的复杂性和非均质性，在CT扫描中使用不同的像素大小，在SEM中使用不同的放大倍数。分割低分辨率CT图像具有挑战性，可以从SEM图像中获得更明确的信息[41]。SEM图像还用于确定不同组分的位置和晶体。SEM分析的样品制备取决于目标，可能涉及薄片、岩心或小型抛光立方体。微CT图像可用于确定H₂和盐水的孔隙尺度分布。

据报道，H₂在枯竭砂岩气藏和盐穴中表现为惰性气体，这些是UHS领域的主要储存类型。然而，砂岩储层中的反应可能由于孔隙流体化学变化而发生，杂质可能影响岩盐对H₂的化学惰性[43]。除黄铁矿溶解外，非生物相互作用可能在长时间或极端条件下发生[32]。可能的地球化学反应包括溶解的Fe³⁺还原为Fe²⁺[44]，赤铁矿氢诱导还原为磁铁矿和黄铁矿还原为磁黄铁矿[45]，粘土捕获H₂，以及在H₂+流体环境下硬石膏溶解。这些地球化学特征的变化需要通过实验室实验进一步验证。

理解循环注入H₂过程中储层岩石和盖层岩石的力学行为对于确保储存安全至关重要。储存完整性受循环H₂注入的影响，这取决于可再生能源的需求和供应。孔隙流体压力波动影响岩石和断层带，弹性应变和吸附影响力学和输运行为[46]。由于孔隙流体的循环加载，可能发生沉降、微地震、慢性H₂泄漏和断层再活化，最终在连续加载循环后导致微裂纹的引入[47]。微裂缝的引入有可能改变储层的弹性特性[例如，48]。由于UHS仍然是一个即将到来的、非常发展中的研究领域，有必要确定从其他类型的储存（例如，CCUS、地下储气(UGS)）获得的信息有多少可以应用于这个问题。油气生产、CCUS和压缩空气储能行业拥有关于油气藏和盐穴的广泛知识[30]。在含水层的情况下，技术准备水平相对较低，不确定性的数量远高于盐穴和枯竭多孔储层[30]。

在UHS领域，实验室尺度研究显著缺乏。然而，地质力学领域的论文为这些调查提供了宝贵的见解；Cerfontaine和Collin[49]回顾了岩石材料的循环和疲劳行为，提供了一份论文列表，其中包括砂岩、石灰岩、盐和玄武岩等材料的单轴、三轴和巴西试验的载荷信号结果。最近，发表了将岩石物理与H₂暴露相关联的地质力学著作（例如，[33, 50]）。实验室测试，如单轴压缩试验，提供了受损样本，可以使用CT、SEM和NMR等技术进行研究[50]。

3.3 CO₂/H₂联合实验室实验的特殊性

共有546篇出版物同时涉及CO₂封存和H₂封存。使用VOSViewer[51]对此组出版物进行作者关键词共现分析，提供了该领域主题关系和研究演变的综合视图。图5展示了与两个主题相关的最相关关键术语， organized into 71 nodes distributed across 2 clusters。在可视化中，较大的节点代表出现次数较高的关键词，强调了它们在数据集中的 prominence。这种表示清楚地说明了两个主要主题领域的分割，以及通过共享关键词（例如，CCUS–UHS和CO₂–H₂）存在的显著联系，反映了对集成方法日益增长的兴趣。同时，图6显示了图5中识别的关键词的时间演变，允许可视化它们随时间的出现和频率。观察到从关注CO₂封存逐渐转向最近对H₂储存研究的兴趣。

图6显示，CO₂和H₂的地质封存共享共同的科学基础。然而，这些技术在挑战、机制和部署方面遵循了不同的轨迹。对于CO₂封存，关键挑战涉及地球化学相互作用、在卤水中的溶解度、腐蚀过程和长期监测。相比之下，H₂储存强调微生物消耗、材料兼容性问题和甲烷化过程。两种气体 contrasting storage mechanisms and fluid properties塑造了研究重点：CO₂封存受益于多种长期捕集过程，包括溶解和矿物捕集，而H₂几乎完全依赖结构和残余捕集， due to its very low solubility and lack of mineral reactions，使得泄漏和 containment对盖层性质和扩散路径更加敏感。因此，CO₂研究中对输运特性的强烈关注反映了羽流迁移和长期稳定的重要性，而UHS调查 increasingly emphasize microbial activity and geochemical stability以解释潜在的H₂损失和气体质量退化。最后， distinct material challenges进一步区分了两个领域：CO₂引起腐蚀和水泥碳化，而H₂带来氢脆[52]、弹性体渗透和快速气体减压的风险，解释了为什么UHS研究通常优先考虑材料兼容性测试以及储层尺度行为。

尽管在 varying exposure conditions下进行了大量实验室研究，但可以观察到CO₂和H₂研究之间的不同趋势。CO₂相关测试通常涉及更高的压力和更长的暴露持续时间（例如，90天和15 MPa[53]；50天和9.3 MPa[18]）。相比之下，许多H₂研究——特别是那些与盐穴相关的研究——使用低于5 MPa的压力条件（例如，[34]）。

CO₂封存系统的操作条件基于连续注入过程，目标是实现CO₂减排。相比之下，UHS涉及循环H₂注入和生产模式，使用H₂作为能量载体，在能源需求低时储存，在需求增加时提取。这突显了执行与循环加载相关的地质力学测试的重要性，无论是在单轴还是三轴配置中，对于理解不同岩性如何响应压力波动，以及地质材料和构造如何在 numerous cycles of loading/unloading过程中响应疲劳过程至关重要，即使在弹性场内也是如此。

4 文献中识别的知识 gaps 和挑战

文献计量分析允许建立研究趋势，但也允许识别 gaps。在CO₂封存的情况下，在其应用和CO₂-岩石-盐水相互作用的实验研究方面都取得了 significant progress。然而， several lines of research仍然需要进一步关注以 refine对所涉及 processes