阳离子空位驱动的双位点Mn2SiO4催化剂：提升AOPs中ROS生成与污染物吸附的新策略

本研究针对高级氧化过程（AOPs）中活性氧物种（ROS）生成效率低和瞬态自由基寿命短的问题，开发了阳离子空位工程锰硅酸盐（V-Mn2SiO4）双位点催化剂。该材料通过Mn位点激活过氧单硫酸盐（PMS）并生成单线态氧（1O2），同时O位点吸附富集污染物，显著提升降解速率（如罗丹明B的k=1.171 min?1），为环境修复技术提供新突破。

　　

催化高级氧化过程（AOPs）是一种通过活性氧物种（ROS）的强大氧化能力实现有机污染物近完全矿化的前沿策略。然而，实际应用中因催化活性位点不足和自由基寿命短暂导致ROS产率低下。本研究提出阳离子空位修饰的硅酸锰（V-Mn₂SiO₄）催化剂，其双反应位点设计通过激活过氧单硫酸盐（PMS）高效降解顽固有机污染物。实验与密度泛函理论计算证实：空位相邻的Mn位点是PMS活化的主要中心，而邻近的O位点促进污染物吸附。这种双位点构型有效降低活化能垒，增强PMS活化和单线态氧（¹O₂）生成，并通过污染物吸附富集优化¹O₂迁移距离。V-Mn₂SiO₄对罗丹明B和2,4-二氯苯酚的降解速率常数分别达1.171 min^?1和0.1291 min^?1，与原子分散金属纳米催化剂性能相当。这一发现标志着AOPs领域的重大突破，推动环境修复技术的实际应用与可持续发展。