晶圆级范德华Bi2Se3/WSe2异质结构与多晶型中的太赫兹电子与自旋电流研究

本综述系统阐述了通过分子束外延（MBE）技术实现晶圆级二维异质结构（Bi2Se3/WSe2/Co）的制备与太赫兹（THz）光电特性调控。研究揭示了过渡金属二硫化物（TMD）多晶型（1T′、2H、3R）对二阶非线性效应（χ(2)）、自旋-电荷转换（SCC）及磁邻近效应的关键作用，为开发集成光子学、电子学与自旋电子学功能的新型二维器件提供了突破性平台。

　　

引言

范德华（vdW）异质结构与多晶型材料为实现具有多种物理现象的人工材料提供了无限可能，包括巨光学非线性、自旋电子学中的自旋-电荷互转换以及拓扑载流子保护等。然而，由于传统剥离材料在尺寸和可扩展性方面的限制，这些材料在太赫兹领域的应用仍较为有限。本研究通过实现大面积复杂晶体异质结构（包含拓扑绝缘体、过渡金属二硫化物（TMD）和铁磁体），展示了太赫兹电子与自旋电流的结合。通过光学束的下转换产生相干太赫兹电流，利用太赫兹相位解耦物理现象，实现了简单同质结构无法实现的新功能。

生长与结构表征

所有Bi₂Se₃（10QL）/WSe₂（t_TMD）异质结构均通过分子束外延（MBE）技术在c面蓝宝石衬底上生长。选择低生长温度以促进WSe₂多晶型的存在。随后通过电子束蒸发在室温下沉积3 nm钴（Co）和铝（Al），铝氧化形成保护性绝缘层AlO_x。反射高能电子衍射（RHEED）图样显示薄膜具有单晶特性和原子级平整度。扫描透射电子显微镜（STEM）图像显示层间存在范德华间隙，且界面原子级尖锐。能谱仪（EDX）分析证实了Co/WSe₂界面无原子互混，WSe₂作为扩散屏障阻止了硒向钴层的扩散。拉曼光谱进一步验证了WSe₂层的单层特性与厚度，结果与文献报道一致。

相干电流传输的太赫兹发射光谱

通过相干太赫兹发射光谱研究这些异质结构中的下转换过程，超快光学激发通过两种现象下转换至太赫兹范围：光学非线性转换和自旋电子太赫兹发射。太赫兹发射信号通过和差法分解为非线性和磁性成分。随着WSe₂层数的增加，磁性成分因自旋屏障作用而迅速下降，而非线性成分则因每层对非线性信号的贡献而增加。非线性信号主要由WSe₂的二阶非线性主导，源于其带间激发的增强。

非线性贡献的对称性分析

非线性贡献的对称性随WSe₂层数变化显著。无WSe₂层时，非线性贡献呈六重对称性，与Bi₂Se₃表面态的二次谐波产生（SHG）一致。插入WSe₂单层后，非线性贡献因WSe₂的高二阶电极化率而显著改变。随着层数增加，非线性贡献呈现六重对称性，对应于WSe₂的2H和3R多晶型。然而，2ML WSe₂样品表现出双重对称性，与1T′多晶型预期一致。4ML样品则主要显示三重对称性，表明3R多晶型占主导。这一现象首次通过太赫兹发射光谱在宏观尺度上证实，展示了材料的高结晶质量。

磁性贡献的各向异性

磁性贡献的效率与自旋注入和自旋-电荷转换过程相关。随着WSe₂层数增加，磁性成分因能垒形成而下降。对于1ML和2ML WSe₂结构，磁性贡献并非完全各向同性，其对称性与2ML非线性贡献形式相似但相位相反。这一行为归因于1T′相WSe₂的高各向异性及其磁邻近效应，表明铁磁体与TMD之间的自旋依赖交换耦合导致了TMD上的净磁矩。磁性非线性比本征非线性小一个数量级，突出了太赫兹相位分辨测量在探测微弱磁非线性效应中的重要性。

结论

本研究展示了复杂范德华材料异质结构及其多晶型的实现，通过高质量大面积生长将多种物理现象结合于宏观表面区域。研究表明，通过生长技术结合不同材料的可扩展方法具有广泛前景，无需晶格匹配，尽管生长顺序可能 vary。这一工作为新型界面与器件在技术相关层面上的设计开辟了重要前景，整个材料的性质可被人为设计与控制。