自支撑氧化物膜中界面强耦合与传播极化激元的负色散研究

本综述展示了自支撑SrTiO3（STO）薄膜作为可重构纳米光子平台的突破性潜力。通过混合分子束外延（hMBE）制备高质量薄膜，并利用红外近场光谱技术，研究团队首次实现了对称与反对称杂化模式的可调谐传播声子极化激元（mSPhP），其同时具备负群速度（vg < 0）和正群速度特性。该工作为纳米尺度变换光学（Transformation Optics）和韦塞拉戈透镜（Veselago lensing）设计提供了新材料基础，拓展了复杂氧化物在多功能纳米光子器件中的应用前景。

　　

引言

二维材料在亚波长尺度的传感、信息处理和光操控领域展现出广阔应用前景。极化激元（Polaritons）作为光与物质耦合的杂化激发态，能够将电磁能量限制在衍射极限的百分之一尺度以下（λ_p/λ ? 100^?1）。近年来研究发现，具有负群速度（v_g = dω_p/dq < 0）的极化激元呈现出"负折射率"（n_g ≡ c/v_g < 0）特性，为韦塞拉戈完美透镜的实现提供了物理基础。然而，传统离子晶体的负色散调控能力有限，而复杂氧化物薄膜为此提供了新的解决方案。

结果与发现

研究团队通过混合分子束外延（hMBE）技术制备了厚度为15-120纳米的SrTiO₃自支撑薄膜，并成功将其转移至不同介电常数的衬底上（SiO₂、Si和空气）。利用红外近场光学显微镜（nano-imaging）和光谱技术（nano-spectroscopy），实现了空间分辨率达10纳米的极化激元表征。

实验发现，在STO薄膜的Reststrahlen波段（ω_TO < ω_SO < ω_LO）内，界面声子极化激元发生强耦合，形成对称（ω₊）和反对称（ω_-）杂化模式。其色散关系符合拉比耦合模型：ω_±(q) ≈ ω_SO ? 1/2√(δω2 + Ω(q)2)，其中耦合强度Ω(q) ≡ Δ₀e^?qd与膜厚密切相关。

值得注意的是，反对称模式表现出独特的负色散特性（dq_p/dω < 0），其群速度为负值。通过膜厚和衬底环境的调控，可以实现对负色散特性的精确控制：减小膜厚可增强界面耦合，使色散曲线变得平坦；改变衬底介电常数（ε_sub）可调节模式失谐δω，从而影响极化激元波长。

缺陷与散射效应

研究还考察了薄膜缺陷对极化激元传播的影响。原子力显微镜（AFM）显示薄膜中存在300纳米宽的裂纹、5纳米高的皱褶和点状缺陷。近场成像表明，这些缺陷会对极化激元产生散射和反射，反射强度随缺陷尺寸与极化激元波长的比值（s/λ_p）呈指数衰减关系，符合量子隧穿模型：(R/R_edge)2 ～ 1 - Aexp(-2s/λ_p(ω))。

应用前景

该研究最重要的应用前景在于实现了可调控的韦塞拉戈纳米透镜。通过设计部分悬浮的膜结构（如跨越硅基沟槽的薄膜），可以在特定频率下实现极化激元的局域共振和成像功能。这种基于自支撑氧化物膜的平面透镜设计，为纳米尺度变换光学提供了新的实现途径。

结论

本研究首次在自支撑氧化物膜中实现了可调控的负色散极化激元，通过界面强耦合机制实现了对称和反对称模式的杂化。该工作不仅拓展了复杂氧化物在纳米光子学中的应用范围，为实现可重构的变换光学器件提供了新材料平台，还为理解极化激元在受限体系中的传播和散射机制提供了重要见解。