高熵电解质中柔性动态界面去溶剂化策略实现无枝晶水系锌离子电池

本研究针对水系锌离子电池负极偏压下界面水分子定向排列及离子耗尽导致的枝晶生长和析氢问题，开发了基于Li?、K?、Cs?快速水交换动力学的高熵柔性电解质（HEFE）。该电解质通过构建Zn(H2O)m2+（m≤6）柔性溶剂化结构和无序水网络，实现了3500小时稳定循环，并将碘正极反应路径转变为固-固转换（CsI→I2），使全电池在1 A g-1下循环3600次，为多价电化学储能提供了新范式。

　　

通过构建高熵柔性电解质（High-Entropy Flexible Electrolyte, HEFE），研究人员巧妙利用锂离子(Li?)、钾离子(K?)和铯离子(Cs?)的快速水交换动力学特性，在电极界面形成动态变化的锌水合离子[Zn(H₂O)_m²⁺]（其中m≤6）溶剂化结构。这种特殊设计使水分子网络保持无序状态，显著提升离子电导率并缓解传输限制。在阴极偏压作用下，锌离子发生渐进式去溶剂化过程，从六水合锌离子[Zn(H₂O)₆²⁺]向低水合状态[Zn(H₂O)_x²⁺]（x≤5）转变，有效抑制了析氢反应（Hydrogen Evolution Reaction, HER），实现1 mA cm^?2/3 mAh cm^?2条件下的3500小时深度循环。对于碘正极体系，该电解质将传统溶液相碘离子氧化路径（I^?→I₂）转变为固-固转化机制（CsI→I₂），从根本上抑制了碘化物穿梭效应，使全电池在1 A g^?1高倍率下稳定运行3600次循环。该研究提出的溶剂化异质性策略为多价态电化学体系（Multivalent Electrochemistry）的可逆储能提供了新思路，推动下一代储能系统发展。