通过有序超结构稳定富镍富锂正极材料阴离子氧化还原反应以提升高能锂电池循环性能

本研究针对Li-rich layered oxides在高电压下氧流失与结构不稳定的难题，报道了一种新型低温大气合成Ni基正极材料Li1.2Ni0.708Mn0.092O2。通过构建有序超结构增强TM-O键共价性，将氧氧化还原激活电位降低100 mV，实现260 mAh g?1高容量与400次循环80%容量保持率，为下一代高能量密度锂电池提供新设计范式。

　　

在锂电池领域，具有阴离子氧化还原（anionic redox）能力的富锂层状氧化物（Li-rich layered oxides）虽能提供超高容量，但面临超过4.5 V高电压下的结构失稳与氧析出难题。最新研究通过低温大气条件合成新型镍基富锂正极材料Li_1.2Ni_0.708Mn_0.092O₂，其独特的有序超结构相显著增强了过渡金属-氧（TM-O）共价性，使氧氧化还原激活电位较传统锰基材料降低100 mV。该材料展现出260 mAh g^?1的高可逆容量，并在400次循环后仍保持80%容量，这归因于阳离子（Ni³⁺/Ni⁴⁺）与阴离子（O^2?/O^n?）氧化还原对的协同稳定作用。结构分析表明，其晶格c轴收缩率低于1.08%，远优于常规镍基正极，有效缓解了循环过程中的晶格应变。该研究通过有序超结构工程同时实现低电压阴离子氧化还原与卓越循环稳定性，为高能量密度锂离子电池开辟了新路径。