温度调控下钾-氩团簇(KArn)光电子谱学特性及其在原子团簇相互作用中的机制研究

本研究通过结合蒙特卡洛（MC）模拟与从头计算（ab initio）方法，系统分析了钾原子吸附于氩团簇（KArn）在4p激发态下的光电子谱学特性，揭示了温度（5-65 K）对光谱峰位移、展宽及自旋轨道耦合（SOC）效应的调控机制，为原子-团簇相互作用提供了重要理论依据。

　　

Highlight

本研究通过蒙特卡洛（MC）随机行走与盆地跳跃全局优化相结合的策略，模拟了钾原子吸附于氩团簇（KArn, n=1-10）在4p激发态的几何构型，并基于从头计算模型（采用赝势与核心极化势）计算了电子能级与跃迁偶极矩，成功复现了低温（5 K）下实验光电子谱特征。随着温度升高，光谱峰出现展宽与位移现象，表明氩原子逐级蒸发过程的发生。自旋轨道耦合（SOC）效应进一步被探讨，其常数ξ_4p(K)=38.48 cm^?1源自NIST数据库，可能对光谱特征与激发态动力学产生调控作用。

Conclusion

本研究通过蒙特卡洛（MC）采样与从头计算（ab initio）单电子模型，系统模拟了钾-氩团簇（KArn）在4p激发态（²P）下的光电子谱，揭示了温度（5-65 K）对光谱特性的显著影响。该方法通过简化电子处理（采用赝势替代K⁺核心电子及氩原子全电子），高效表征了原子-团簇相互作用机制，为理解复杂体系电子结构提供了新视角。