非贵金属双金属氧化物对二氧化碳生物电化学还原产挥发性脂肪酸的增强作用及机制研究

本研究揭示了非贵金属双金属氧化物（特别是FeSnO）在微生物电合成（MES）体系中的关键作用：通过将电荷转移电阻从209.4 Ω降至0.9 Ω显著提升CO2转化效率（＞90%），并促进微生物膜形成与链延长代谢，实现丁酸（566 mg/(Lc·d)）和己酸（89 mg/(Lc·d)）的高效合成，为碳中和技术提供新策略。

　　

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引言

大气中二氧化碳（CO₂）浓度持续升高仍是全球性环境问题[1]。因此，开发可持续的CO₂捕获与利用技术已成为众多研究的焦点[2][3][4][5][6]。在多种CO₂利用方法中（如光催化、热催化、生物催化、电催化和生物电催化），电催化细胞（ECs）和微生物电合成细胞（MES）展现出独特优势。

分析方法、电化学表征与计算

瓶顶空、MES阴极和阳极尾气的组分采用气相色谱仪（HP 6890 C，惠普公司，美国帕洛阿尔托）分析。挥发性脂肪酸（VFAs）和醇类则分别通过气相色谱（安捷伦6890N，圣克拉拉；安捷伦6890N，威尔明顿）进行检测，详细方法见文献[44]。阴极室尾气流速采用气体流量计（MilliGascounter, PMMA, Ritter）测量。

结果与讨论

为评估双金属氧化物对CO₂还原为短链脂肪酸（SCFAs）及后续微生物链延长过程的影响，本研究首先通过系列瓶试实验探究了不同双金属氧化物对产甲烷和产乙酸混合微生物群落的作用。基于比较结果，筛选出性能最佳的双金属氧化物用于MES实验。实验中通过调节阴极室CO₂流速和电流密度等参数，验证了FeSnO涂层对生物电化学性能的显著提升作用。

结论

本研究证明双金属氧化物可显著调控微生物群落（包括产甲烷菌、产乙酸菌和链延长微生物）的代谢活性。特别值得注意的是，FeSnO双金属氧化物通过激活产乙酸和链延长微生物的代谢功能，有效促进了羧酸合成。在H₂/CO₂瓶试中，FeSnO展现出对该微生物群体的特异性促进；在MES体系中，其通过降低电荷转移电阻和促进生物膜形成，实现了中链脂肪酸的高效合成。