新型H2O2-CO2协同脱锂策略制备高选择性铁磷酸盐电极用于盐湖提锂

《Separation and Purification Technology》：Separation between cassiterite and quartz by a synthesized collector 2-(2-(hydroxycarbamoyl)phenoxy)acetic acid

本研究创新性地采用环境友好的H2O2作为氧化剂和弱酸性CO2作为pH调节剂，实现了锂铁磷酸盐（LiFePO4）的高效脱锂。该方法将反应体系pH稳定控制在LiFePO4/FePO4相变稳定区间（3-8），铁磷溶解率分别低于0.13%和0.46%，所制备电极的锂钠分离因子高达286（较电化学法提升2.33倍），循环40次后仍保持96.63%的初始容量，为均匀稳定电极材料的制备提供了重要技术路径。

　　

Highlight

H₂O₂驱动氧化-CO₂介导酸度诱导的锂脱嵌反应

LiFePO₄的脱锂过程主要涉及Fe²⁺氧化为Fe³⁺，同时锂离子释放到溶液中（方程式4）。图1a展示了H₂O₂驱动氧化-CO₂介导酸度诱导脱锂反应的示意图。具体而言，H₂O₂分解产生强氧化剂羟基自由基（·OH）（方程式5），将LiFePO₄中的Fe²⁺氧化为Fe³⁺。CO₂溶于水形成碳酸（H₂CO₃），降低溶液pH值并中和H₂O₂分解产生的OH^?，从而维持系统pH稳定。整个反应过程可表示为：2LiFePO₄ + H₂O₂ + 2CO₂ = 2LiHCO₃ + 2FePO₄。

结论

总之，本研究提出了一种涉及H₂O₂驱动氧化和CO₂介导酸度的新策略，用于制备从卤水中提取锂的C-Li_xFePO₄材料。通过该方法制备的C-Li_0.34FePO₄具有更短的Fe-O键长，其Li/Na分离因子比电化学处理电极（E-Li_0.34FePO₄）高2.33倍。值得注意的是，预处理后的C-Li_0.34FePO₄电极从模拟卤水中实现了91.07%的锂提取效率，并保持约28.2 mg（Li⁺）·g^?1（LiFePO₄）的锂吸附容量，在40次循环后仍保持96.63%的初始容量。