MIL-101@MXene复合双网络水凝胶的构建及其对水中Hg2+的高效选择性去除研究

本研究创新性地将分级多孔MIL-101@MXene复合材料嵌入PVA/CS双网络水凝胶，开发出兼具高吸附容量、优异选择性和循环稳定性的Hg2+吸附剂。通过XRD、FT-IR、SEM、BET、XPS等表征证实其分级孔结构优势，实验表明在pH=5时吸附性能最佳，竞争离子存在下仍保持75%容量，6次循环后保留55%活性。吸附机制涉及Hg2+与不饱和Fe3+位点配位、MXene表面络合及水凝胶氢键协同作用。

　　

Section snippets

Materials

壳聚糖（CS）、聚乙烯醇（PVA）、N′N-二甲基甲酰胺（DMF）、六水合氯化铁（FeCl₃·6H₂O）、硝酸铅（Pb(NO₃)₂）、六水合硝酸锌（Zn(NO₃)₂·6H₂O）、一水合硝酸汞（Hg(NO₃)₂·H₂O）、乙醇、硝酸（HNO₃）、氢氟酸（HF）和乙酸购自国药集团化学试剂有限公司（上海）。对苯二甲酸（H₂BDC）、亚砷酸钠（NaAsO₂）、四水合硝酸镉（Cd(NO₃)₂·4H₂O）和氢氧化钠（NaOH）等试剂均直接使用未进一步纯化。MAX相陶瓷材料（Ti₃AlC₂）购自中国沈阳金属研究所。实验用水均为超纯水。

Characterizations

MIL-101、MXene、MIL-101@MXene、PVA/CS水凝胶基质及MIL-101@MXene/hydrogel的SEM图像如图1(a-i)所示。图1a显示独立合成的MIL-101呈现规整的约500纳米八面体结构。基底材料MXene（图1b）展现出独特的手风琴状层状结构，证实MXene成功蚀刻。图1c中MIL-101@MXene的SEM图像显示MIL-101均匀生长在MXene纳米片表面，形成稳定复合结构。水凝胶基质（图1d）呈现典型三维多孔网络，而MIL-101@MXene/hydrogel（图1e-i）中可见MIL-101@MXene颗粒均匀嵌入水凝胶孔隙，形成分级孔道体系。

Conclusions

总之，本研究通过MIL-101在MXene基底上的原位生长成功合成MIL-101@MXene，并将其整合到PVA/CS双网络水凝胶基质中制备出MIL-101@MXene/hydrogel吸附剂。这种创新吸附剂在Hg²⁺吸附方面表现卓越，有效解决了粉末吸附剂回收再利用的难题。动力学和等温线研究表明Hg²⁺在MIL-101@MXene/hydrogel上的吸附符合伪二级动力学和Langmuir模型，最大吸附容量达XX mg·g^?1（具体数值需原文补充）。该材料在竞争离子存在下仍保持高选择性，且经多次吸附-脱附循环后仍保持稳定性能，为实际废水处理提供了可靠解决方案。