高原湿地沉水植物衰退引发汞与甲基汞的多尺度响应机制及其环境风险重估

本研究揭示了高原湿地沉水植物衰退（SPD）事件对汞（Hg）生物地球化学循环的多尺度影响机制。研究发现SPD导致藻类增殖和有机质转化，通过改变溶解性有机质（DOM）的组成（如蛋白类组分增加）和厌氧环境，显著促进甲基汞（MeHg）生成，同时引起孔隙水与界面水中汞形态的时空解耦现象。长期监测数据（2014-2023）显示沉积物MeHg含量下降至78.95%，强调需将SPD纳入湿地汞风险评估体系。

　　

¹³C核磁共振光谱分析揭示DOM分子组成特征

DOM的荧光指数（FI）在孔隙水（DOM_P）和界面水（DOM_I）中均介于1.4-1.9之间，永久淹没区（PIA）的DOM表现出显著更低的FI值（p<0.01），指示其具有更强的陆源特征。生物指数（BIX）和腐质化指数（HIX）进一步证实PIA-DOM含有更多微生物代谢产物和更高腐殖化程度。¹³C NMR谱图显示PIA-DOM中烷氧碳比例（37.48%）显著高于SIA（29.81%），而芳香碳比例（16.38%）低于SIA（22.91%），说明植物残体分解产物在PIA更丰富。

DOM对沉水植物衰退的积极响应

SPD事件导致沉积物-水界面的DOM内在性质（浓度、腐殖化程度、芳香性及荧光组分）发生显著改变。尽管PIA沉积物有机质（SOM）储量极高，但其DOM组分未能呈现相同分布规律，暗示PIA的SOM可能以更复杂的聚合形态存在。SPD引发的藻类颗粒、植物残体和矿物质积累，共同推动水体DOM向更高蛋白类组分和芳香性转化。这些转变与水文波动和厌氧条件协同作用，最终导致汞和甲基汞的多尺度分布特征形成。

研究结论

本研究证实了以草本植物为主的高原湿地中，汞和甲基汞在水体与沉积物中对沉水植物衰退产生积极响应。空间分布上，PIA表现出沉积物总汞升高而甲基汞降低，孔隙水与界面水中溶解汞（DHg）和溶解甲基汞（DMeHg）浓度同步下降。PIA地区增强的SOM腐殖化作用、植物残体积累，结合低温和厌氧环境，在提高总汞固定能力的同时抑制了甲基化微生物活性。蛋白类DOM组分与甲基汞生产的显著正相关关系，突显了有机质质量（而非单纯数量）对汞甲基化过程的关键调控作用。