三维有序大孔超结构与纳米触须协同作用实现高效N,N-二甲基甲酰胺电合成

本文报道了一种具有三维有序大孔超结构及钴嵌入碳纳米管触须（OMS-Co/NC）的新型电催化剂，通过尖端增强效应显著提升N,N-二甲基甲酰胺（DMF）电合成效率。该设计同时优化了活性位点可及性、质荷传输与局部电场强度，实现44%法拉第效率（FE）和325 μmol·h?1·cm?2的产率，为有机氮化合物绿色合成提供了新策略。

　　

研究亮点

通过三维有序大孔超结构（OMS）与钴嵌入碳纳米管触须（Co@CNTs）的协同设计，实现了高效N,N-二甲基甲酰胺（DMF）电合成。该独特结构同时增强活性位点可及性、质荷传输与局部电场强度，并促进底物在纳米触须尖端的富集，加速电催化C–N耦合反应。

结论

综上所述，我们精心设计并构建了具有钴嵌入碳纳米管触须的有序大孔超结构，用于高效电合成N,N-二甲基甲酰胺（DMF）。Co@CNT纳米触须在有序大孔框架中的均匀分布显著增强了与底物的接触程度，并通过协同相互作用提升催化活性。此外，有限元分析表明，无数的纳米触须通过尖端增强效应显著放大局部电场，促进关键OH^–离子的富集，从而加速TMDM中间体电氧化生成DMF的反应路径。密度泛函理论（DFT）计算进一步证实，重构的CoOOH与石墨碳（GC）之间的协同效应有利于甲醇和二甲胺（DMA）的C–N耦合电解反应。这项工作为从简单原料高效电合成有机氮化合物提供了催化剂设计新思路。