机器学习驱动的生物质与塑料废弃物蒸汽共气化合成气组分预测框架：与传统过程模拟器的全面对比研究

本研究针对生物质与塑料废弃物蒸汽共气化过程中合成气组分预测的复杂性，开发了基于机器学习的预测框架。研究人员系统比较了Aspen Plus中的热力学平衡模型（TEM）、受限热力学模型（RTM）、动力学模型（KM）与多种机器学习算法（NN、RF、XGB等）的预测性能。结果表明神经网络（NN）预测误差最低（平均RMSE=0.0174），显著优于传统方法，并通过SHAP和PDP分析揭示了关键工艺参数的影响机制，为过程优化提供了可靠的数据驱动解决方案。

　　

在全球能源转型和碳中和目标的驱动下，开发可持续的低碳能源系统已成为当务之急。生物质与塑料废弃物的共气化技术不仅能够生产清洁能源，还能实现废物资源化利用，具有双重环境效益。然而，由于气化过程的高度复杂性和非线性特征，准确预测合成气组成一直面临重大挑战。传统基于热力学平衡和动力学的建模方法存在明显局限性：热力学平衡模型忽略反应动力学和反应器构型的影响，往往高估H₂和CO产量；动力学模型虽然能捕捉非平衡态行为，但需要大量实验数据校准参数，且严重依赖商业软件。这些缺陷促使研究者转向更具灵活性和精确性的机器学习方法。

为系统评估不同建模策略的效能，本研究构建了包含208个实验数据点的精选数据集，涵盖鼓泡流化床气化炉（BFBG）中多种原料和操作条件。研究人员首次开展了传统过程模拟器模型（Aspen Plus实现的TEM、RTM、KM）与机器学习模型（包括神经网络NN、随机森林RF、XGBoost等）的全面对比分析。结果表明，神经网络模型表现出最优的预测性能，其合成气摩尔分数的平均均方根误差（RMSE）仅为0.0174，远低于RTM（0.0966）、KM（0.1378）和TEM（0.1470）。为进一步探索输入输出关系，研究还采用条件生成对抗网络（cGAN）生成合成数据，并基于SHapley Additive exPlanations（SHAP）和部分依赖图（PDP）进行了深入的敏感性和可解释性分析，揭示了关键工艺参数对合成气产率的非线性影响。

本研究主要采用了几项关键技术方法：首先通过系统文献检索收集了20项已发表研究的实验数据，经过严格的数据预处理和异常值检测；其次在Aspen Plus V14.0中建立了热力学平衡模型（TEM、RTM）和动力学模型（KM）；然后利用多种机器学习算法（RF、ET、kNN、XGB、SVR、NN）进行训练和优化，采用10折交叉验证评估性能；最后通过条件生成对抗网络（cGAN）生成合成数据，并应用SHAP和PDP进行模型可解释性分析。

3.1. 数据分析

通过对12个输入变量和4个输出变量的分布分析，研究发现反应器几何尺寸、原料特性和操作条件均对合成气组成有显著影响。Pearson相关性分析表明，当量比（ER）与H₂产量呈强负相关，而蒸汽与生物质比（S:B）和反应器直径（D cm）则对H₂产量有正向影响。

3.2. ML模型开发和超参数优化

在多种机器学习算法中，神经网络（NN）在所有合成气组分（H₂、CO、CO₂、CH₄）预测上均表现最佳，测试集R²值介于0.822-0.878之间，且具有最低的RMSE和MSE值。学习曲线显示NN模型训练快速收敛且泛化能力良好。

3.3. 性能比较：ML与过程模拟器模型

传统模型比较表明，RTM在H₂和CO预测上表现尚可，但整体上NN显著优于所有传统方法。NN的平均RMSE（0.0174）比RTM（0.0967）、TEM（0.1471）和KM（0.1378）低一个数量级。残差分析进一步证实了NN预测值与实验值的高度一致性。

3.4. 数据生成

利用条件生成对抗网络（cGAN）生成了3000个合成数据样本，通过最大均值差异（MMD）指标验证了生成数据与实验数据分布的高度一致性，为后续可解释性分析提供了充足的数据基础。

3.5. 基于SHAP分析的特征重要性

SHAP分析揭示了对H₂产量最重要的变量是S:B比，其次是原料元素组成（O、C、H）。ER对H₂产量呈负向影响，这与其在促进完全燃烧方面的作用一致。反应器高度（H cm）对H₂和CO₂有正向影响，而直径则呈现反向效应。

3.6. 基于PDP的特征影响分析

部分依赖图（PDP）显示，H₂浓度随温度（>800°C）和S:B比（>0.9）的增加而显著升高。高温和低ER值条件下H₂浓度急剧上升，而氧气的过量输入（高ER）会通过氧化作用抑制H₂产生。原料中较高的H/O和C/O比有利于H₂生成，塑料类原料因此具有更高的产氢潜力。

研究结论表明，机器学习方法特别是神经网络，在预测生物质与塑料废弃物共气化合成气组成方面显著优于传统基于第一原理的模型。NN不仅预测精度高，计算效率也令人印象深刻（单次预测仅需0.0442秒），显示出其在实时过程控制和优化中的应用潜力。通过SHAP和PDP分析，研究明确了关键工艺参数（S:B比、温度、ER）和原料特性（元素组成）对合成气组成的非线性影响机制，为过程优化提供了科学依据。这项研究的意义在于首次系统比较了传统过程模拟器与机器学习方法在共气化领域的性能差异，建立了高度准确的数据驱动预测框架，并通过可解释AI技术揭示了过程内在机制，为生物质和塑料废弃物的高效 valorization 提供了强有力的建模工具。研究成果发表在《Fuel Processing Technology》上，为清洁能源生产和废物资源化利用的技术发展提供了重要支撑。