原位胶体活性炭屏障与异位泵处理系统修复PFAS污染地下水的可持续性评估：碳足迹、成本效益与环境影响的综合比较

本综述通过生命周期评估（LCA）与成本效益分析，系统比较了胶体活性炭（CAC）原位吸附屏障与颗粒活性炭（GAC）异位泵处理（P&T）系统在修复全氟烷基物质（PFAS）污染地下水中的可持续性。研究表明，原位CAC技术可减少98%的温室气体（GHG）排放（56 vs. 3922 t CO2-eq），降低60%总拥有成本（TCO）（1.6Mvs.4.1M），并显著提升环境可持续性评分（84 vs. 43），为PFAS修复策略提供了更绿色、经济且社会友好的解决方案。

　　

1 引言

1.1 PFAS地下水污染的规模与挑战

全氟烷基物质（PFAS）是一类具有防水、防油和防火特性的合成化学品，广泛应用于工业和消费产品中。然而，其极强的环境持久性导致土壤和地下水广泛污染，对环境和公众健康构成显著风险。仅在美国，就有超过57,000个场地受到PFAS污染。修复PFAS污染地下水面临巨大挑战，主要因其难以降解的特性及缺乏可扩展的修复技术。美国环境保护署（USEPA）已对六种PFAS化合物制定了严格的最高污染水平（MCLs），包括全氟辛酸（PFOA）和全氟辛烷磺酸（PFOS）的4 ng/L标准。类似低标准也在其他国家采纳或考虑中。

常规修复方法如生物降解、化学氧化和还原对其他污染物有效，但对PFAS的完全破坏效果有限。目前，修复PFAS污染地下水的技术主要分为两类：原位吸附与胶体活性炭（CAC）和异位泵处理（P&T）系统使用颗粒活性炭（GAC）或离子交换（IX）树脂过滤。这两种方法均被视为 containment 策略，旨在最小化PFAS在地下水中的迁移。

1.2 修复实践的演变

修复策略的选择历来受监管合规、健康保护、技术可行性、成本及效率等因素影响。然而，传统决策过程往往忽视这些方法的更广泛环境影响，如温室气体（GHG）排放、污染物释放和废物产生。全球利益相关者日益认识到需要更全面的评估，不仅考虑修复技术的技术效力，还要考虑其环境、经济和社会影响。

因此，绿色或可持续修复的概念应运而生，作为一个框架，在修复活动中优化环境、社会和经济结果。可持续修复旨在解决不可接受的风险，同时在环境、社会和经济领域提供最大价值。生命周期评估（LCA）和生命周期成本评估（LCCA）已成为关键工具，能够全面比较修复策略的相对可持续性。

1.3 研究目标

随着PFAS污染持续受到全球关注，需要修复的PFAS污染场地数量不断增加，在选择过程中考虑可持续修复原则变得更为重要。本文通过案例研究，比较了商业机场PFAS污染地下水两种修复方法的环境、经济和整体可持续性表现：原位吸附与CAC作为可渗透反应屏障（PRB）应用，和假设的异位P&T系统使用GAC过滤。研究应用了LCA、LCCA和可持续性评分工具（SURE By Ramboll），为利益相关者选择PFAS修复策略提供指导。

2 方法

2.1 场地背景

本研究使用的PFAS污染场地位于英国的一个国际机场（具体场地细节保密）。PFAS源区源自消防训练区，污染于2019年首次发现。为保护源区下游的特别兴趣区，启动了自愿清理工作。

修复区位于PFAS源区下游，总PFAS（24种化合物之和）背景水平平均为215 μg/L。目标物种PFOA和PFOS的浓度分别高达7.3和1.3 μg/L。修复目标是将PFOS和PFOA的合并浓度降至0.1 μg/L以下。场地地下水还含有平均浓度为16 mg/L的溶解有机碳（DOC）。未发现其他污染物。

目标处理区宽度为250英尺（76米），垂直延伸从10到29英尺（3到9米） below ground level（bgl）。该区域地质由人造冲积层和河阶沉积物覆盖伦敦粘土组成。根据处理区监测井的被动通量测量，确定达西通量为155英尺/年（47米/年）。

2.2 生命周期评估

2.2.1 方法论

本研究遵循进行生命周期和碳足迹评估的国际标准。系统边界根据以下标准定义：ISO 14040（生命周期评估原则与框架）、ISO 14044（生命周期评估要求与指南）和ISO 14067（碳足迹量化）。

对于使用CAC（PlumeStop?配方）的原位修复方法，评估纳入了先前进行的第三方验证的LCA结果。这些评估由Ramboll进行，并由WSP（美国）根据EN 15804标准的环境产品声明（EPDs）和基本化学品产品类别规则（PCR）验证。本研究中使用的生命周期数据主要来自GaBi 10 Professional软件（GaBi v10.0.1.92）以及Sphera（2023.1）和Ecoinvent（版本3.8）数据库提供的生命周期清单数据集。对于这些数据库未涵盖的输入流，原材料的环境影响数据来自科学文献和可用的EPDs。

所有数据收集、建模和计算由Ramboll（芬兰）与REGENESIS合作进行。理论P&T系统设计由Ramboll与REGENESIS协商制定，而实施的CAC屏障数据由REGENESIS提供。

2.2.2 生命周期评估目标与范围

本研究的目标是比较两种修复PFAS污染地下水方法的碳足迹—— specifically 全球变暖潜能（GWP）——使用实际污染场地的参数作为比较基础。虽然此分析使用了更广泛的LCA框架，但重点关注碳足迹，以 metric tons of carbon dioxide equivalents（t CO?-eq）量化GHG排放。

评估的两种方法如下：原位吸附使用CAC屏障：此方法创建被动吸附屏障，通过增强污染物阻滞减少PFAS迁移。它在主题场地于2022年实施，库存数据直接来自场地的注入活动。异位P&T使用GAC过滤：此理论系统设计用于捕获和处理在同一处理区安装CAC屏障的地下水 flow，并基于场地特定条件建模。由于场地未实际实施P&T系统，设计使用类似场景的最佳实践开发。

两种情况的参考时间框架为15年，对应CAC屏障的最小设计寿命。两种方法的系统边界遵循 cradle-to-grave 框架。

2.2.3 生命周期清单分析

2.2.3.1 数据收集

每种修复方法的生命周期清单分析（LCIA）和数据收集如下所述。关键系统变量总结于 Table 1。两种方法共享的库存组件包括安装三个监测井，深度33英尺。这些井计划进行半年度环境监测和采样。由于缺乏LCA数据，实际实验室样品分析被排除在两种情景之外。此外，人员往返场地进行系统安装的GHG排放未包含在这些计算中。评估的参考时间框架为15年项目期。

2.2.3.2 原位CAC应用的库存数据

CAC应用的库存数据来自实际现场规模部署。单轮注入用于安装CAC屏障，由102个直接推进注入点组成， staggered 沿250英尺长的PRB两行。总共注入了74,000磅（33,500 kg）的PlumeStop。安装过程持续3.5周，期间泵、发电机和直接推进注入钻机消耗了估计420加仑（1600 L）的燃料。

74,000磅CAC的GHG排放来自先前为PlumeStop进行的第三方验证的 cradle-to-grave LCA（本报告未详细说明）。对现有EPDs的唯一调整是包含了从美国制造地点到英国项目地点的确切运输距离。CAC屏障的处置未考虑，因为屏障设计为保留在原地 without excavation。因此，碳的原位安置也 serve 作为此情景中的“grave”。

2.2.3.3 异位P&T系统的库存数据

具有GAC过滤的理论P&T系统的LCIA包括分布在250英尺长处理屏障上的八个提取井（Figure 1）。固定设备安装作为 civil works 的一部分，包括提取井、监测井、泵线和公用设施。在此分析中，假设使用 virgin bituminous coal-based GAC，GAC过滤器配置为 lead-lag 设置（Figure 3）。系统设计以26加仑每分钟（100升每分钟）的地下水 pumping rate 运行，年GAC使用率为53,000磅（24,000 kg）。这些值基于场地特定条件——包括非目标PFAS和DOC的存在——以及文献来源（Belkouteb et al. 2020; Chiang et al. 2019; Held and Reinhard 2020; McNamara et al. 2018; Medina et al. 2022; Riegel et al. 2020; Baresel et al. 2022; Malovanyy et al. 2021; Woodard et al. 2017）和环境专业人士的输入。其他系统参数提供在 Table 2。

废GAC假设在 off-site landfills 处置，其质量与 virgin GAC 相等。由于该方法存在持续不确定性，包括监管限制和对PFAS不完全破坏及潜在空气排放的担忧，未考虑GAC焚烧（United States Department of Defense USDOD 2023; United States Environmental Protection Agency (USEPA) 2024b）。系统的运输和安装需要大约600加仑（2300 L）的燃料，根据 Table 3 中指定的设备计算。P&T系统设计通过排除阀门、配件、传感器和布线故意简化。年电力消耗估计为64,000千瓦时（kWh），假设系统正常运行时间为95%。还包括季度现场访问进行运营和维护（O&M）检查。

2.3 生命周期成本评估

除了生命周期评估，还进行了LCCA以评估两种修复方法的经济影响。虽然LCA关注环境影响，但LCCA评估了15年项目生命周期内的总拥有成本（TCO）。此分析提供了补充视角，将财务考虑纳入整体可持续性评估。

LCCA系统比较了项目阶段发生的所有成本，包括规划、采购、建设、运营、维护和处置。计算净现值（NPV）以代表TCO，应用3%的实际贴现率以考虑货币的时间价值。使用 constant-currency 假设以反映稳定的财务框架。

成本分为资本支出（CAPEX）和运营支出（OPEX）如下：CAPEX：系统设计与管理：与修复系统设计和调试相关的成本。修复与设备：原位方法的CAC材料和应用资源成本，或异位系统的P&T设备成本。 Civil Works：场地基础设施，包括井、泵送和传输线以及安装费用。OPEX：更换：设备定期更换、GAC使用和电力成本。O&M：例行O&M检查、设备维护和P&T系统中GAC更换的成本。监测：监测井和GAC容器采样和分析的费用。废物管理：固体和废水副产品的处理和处置。

此LCCA方法有助于比较替代方案，并在选项实现类似性能目标但前期资本和长期运营成本不同时识别最具成本效益的解决方案。研究的15年时间框架确保了长期成本，如持续O&M和定期GAC更换，被考虑在内，从而能够全面比较两种修复策略的TCO。

2.4 可持续性评估

为补充进行的定性LCA和LCCA，进行了半定量可持续性评估。此方法符合可持续修复ISO标准（ISO 18504 2017）中概述的分层方法，该方法主张定性或半定量评估作为默认，并在需要更高精度时整合定量分析。

使用 SURE By Ramboll 工具对原位和异位修复方法进行了 tier 2 可持续性评估，该工具设计用于评估、沟通和报告污染土壤和地下水修复选项的可持续性。评估框架基于ISO 18504（2017）、ASTM指南以及英国可持续修复论坛（SURF）指南的额外最佳实践（CL:AIRE 2010; CL:AIRE 2020）。

评估过程识别了15个可持续性指标，跨越三个领域——社会、经济和环境——列于 Table 4。此多标准方法整合了定性和定量数据。由三位独立Ramboll修复专业人士组成的圆桌会议进行了评估，初步评分后由REGENESIS提供额外输入。

每个三个领域被加权相等的33.3%用于评分。然后，每个类别内的可持续性指标根据其相对重要性分配权重（1-5），然后评分（1-5）以反映每种修复方法在可持续性方面的表现。1分表示最差选项，5分表示最佳。在可用的情况下，来自项目简介、LCA或LCCA的定量数据为评分过程提供信息，并相应缩放。

总体可持续性评分在0-100 scale 上计算，100代表 ideal 修复方法，在所有指标上获得最高分。重要的是，这些分数不能直接与其他项目的分数比较；它们特定于本研究中进行的个体评估。

3 结果与讨论

3.1 LCA结果

3.1.1 碳足迹

LCA产生的碳足迹计算总结于 Figure 4 和 Table 5。在15年项目期间，原位CAC屏障排放了56 t CO?-eq，而异位P&T系统排放了3922 t CO?-eq。这表示70倍的差异，或 favor 原位方法的超过98%的减少。对于两种方法，GHG排放的最大贡献者是活性炭——原位屏障的PlumeStop和P&T系统的GAC。这些材料占原位系统总排放的约90%和异位系统的73%。异位系统的下一个最大排放贡献者是废物管理和电力，分别代表16%和7%。

3.1.2 GAC使用对GHG排放的影响

GAC使用是影响理论P&T系统GHG计算的关键变量（McAlexander et al. 2022）。准确预测GAC消耗 inherently 具有挑战性， without 场地特定小规模测试，这是P&T系统设计常见的早期步骤（Interstate Technology & Regulatory Council ITRC 2023）。本研究依赖于文献中GAC对PFAS吸附率的 review，范围从10到400 mg/kg，（Belkouteb et al. 2020; Chiang et al. 2019; Held and Reinhard 2020; McNamara et al. 2018; Medina et al. 2022; Riegel et al. 2020; Baresel et al. 2022; Malovanyy et al. 2021; Woodard et al. 2017）以最终确定本研究中使用的100 mg/kg的速率。由于场地特定因素如初始和目标污染物浓度、共污染物、非目标挥发性有机化合物、非目标PFAS和DOC，文献值变化超过一个数量级。因此，此场地的实际GAC使用可能与此研究中使用的值 substantially 不同，并可能更高或更低。为理解GHG排放对GAC使用的敏感性，本研究分析了两个额外的GAC“边界”吸附率（50和500 mg/kg）。如 Figure 5 所示， resulting P&T GHG排放范围从1400到6900 t CO₂-eq，转化为比原位CAC屏障相关排放高25-125倍的排放。未考虑原位CAC屏障的错误，因为基于场地实际实施使用了已知量的CAC。

为进一步评估GAC使用估计和相应GHG排放的准确性，将这些结果与Molzahn et al.（2024）最近的研究进行比较，该研究评估了两种假设的基于GAC过滤的P&T情景用于PFOA和PFOS处理的GHG排放：低体积/高浓度：处理1000加仑，初始PFOA + PFOS浓度为50 μg/L。高体积/低浓度：处理5000万加仑，初始PFOA + PFOS浓度为0.5 μg/L。

尽管Molzahn情景中的条件与此处假设的理论P&T系统不同，但它们 bracketed 考虑的条件——作为比较目的的高和低边界值。为 facilitate 比较，两项研究的GHG排放 normalized 到 stated 处理体积。以此 basis 表示时，本研究落在Molzahn的高和低体积情景之间（Table 6）。此对齐表明，虽然理论P&T系统的确切GAC使用率仍然不确定，但 resulting 估计在合理和 defensible 范围内。在McAlexander et al.（2022）的另一篇 review 中，研究了用于PFAS的饮用水P&T系统的GHG排放，潜在GHG排放 substantial 且变化 widely 取决于目标处理浓度和碳类型， thereby 支持异位处理方法预期的大GHG排放。

3.1.3 更广泛的比较和关键发现

虽然本研究专注于具有GAC过滤的P&T，但结果可以为不采用GAC过滤的其他异位处理方法提供GHG排放的 insight。对于大多数异位方法，水提取是必要的第一步。通过排除GAC相关排放（~3000 t CO₂-eq），可以为 pumping 系统 alone 建立 approximately 950 t CO₂-eq 的基线GHG值。然后可以将替代处理步骤的排放估计添加到此基线。因此，即使排除GAC相关排放，单独为P&T系统抽水的行为产生的GHG排放几乎是原位CAC屏障总排放的20倍， confirming 原位CAC屏障导致 significantly 较低的GHG排放 compared to 异位P&T系统。

另一个考虑因素是每个情景中15年期间处理的水量。CAC屏障的被动性质意味着在时间框架内处理的水量最小，估计为8300万加仑（根据达西速度×15年×屏障面积计算）。相比之下，P&T系统处理 approximately 2.05亿加仑（26加仑/分钟×15年），或原位CAC屏障体积的2.5倍，因为目标处理区外的地下水被吸入系统。以此方式，使用P&T进行羽流 containment 增加了需要处理以达到相同结果的地下水体积（Carroll et al. 2024）。

3.2 LCCA结果

LCCA的结果，显示于 Figure 6 和 Table 7，表明原位CAC屏障的TCO在15年期间大约是异位P&T方法的40%：1.6百万美元 versus 4.1百万美元。虽然两种方法的CAPEX相似，但原位方法的OPEX降低了90%，主要 due to 其减少的能源需求和缺乏废物管理要求。另一项研究 performed 实际使用中的P&T系统与理论CAC屏障的成本比较，这是与当前研究相反的 scenario，发现类似结果，其中计算的原位CAC屏障成本是现场P&T系统实际成本的38%（Birnstingl and Wilson 2024）。

对于原位CAC屏障，85%的成本属于CAPEX。CAC屏障的更换和O&M成本主要涉及例行监测和井采样，类似于异位系统的要求。然而，废物的缺乏消除了相关管理成本。对于异位P&T系统，大部分成本（59%）属于OPEX，主要 due to 需要更换废GAC。需要额外的监测程序以评估系统性能，包括在GAC容器前、中和后阶段。废物管理——包括废GAC和处理水处置——占总成本的16.5%。这些废物相关费用也呈现潜在社会风险，如后续部分讨论。

3.3 可持续性评估

3.3.1 SURE By Ramboll 结果

SURE By Ramboll 可持续性评估提供了修复替代方案的全面评估，专注于三个主要领域：环境、经济和社会。评估分配 overall 分数 out of 100，代表 ideal 情景，在所有指标上实现最大可持续性。原位CAC屏障得分84，而异位P&T系统得分43（Figure 7），突出了原位方法的可持续性优势。组成 overall 分数的领域特定分数，每个贡献可能的33.3分，显示于 Table 8。

环境分数 largely 受LCA结果影响。原位CAC屏障方法具有较低的二氧化碳排放和最小的能源和材料足迹，使其成为比P&T系统更环境可持续的选项。

经济分数源自LCCA。原位CAC屏障展示了较低的TCO，提供更高的财务灵活性，并在实施后需要最少的监督和O&M。相反，P&T系统由于设备安装和持续O&M活动的必要性产生更多本地工作。

社会评估（Figure 8 显示分数分布细节）强调了CAC屏障对建筑环境的最小影响。它支持“污染者付费”原则，因为主要投资是立即和现场的。此外，与P&T系统相比，CAC屏障需要更短的沟通期，因为CAC安装后需要最少的参与，而P&T系统在其15年运营期内要求持续沟通。CAC系统还导致对建筑环境的较低干扰，因为P&T系统可能涉及持续现场访问、维护活动和随时间的潜在干扰。此外，修复时间框架内的任何未来建设都需要考虑P&T系统的存在和操作，可能使场地规划和使用复杂化。15年期间场地所有权的变更也可能引入不确定性或挑战以维持修复工作的连续性。另一方面，P&T系统受益于较小的感知技术不确定性，归因于其相对成熟。

总之，原位CAC屏障不仅在所有领域得分更高，而且呈现更平衡的可持续性方法，强调环境保护、经济效率和社会效益。

3.3.2 废物管理比较

此处讨论的原位和异位方法之间的关键区别是PFAS污染的 fate；原位CAC屏障 immobilizes PFAS 在原地，有效地将其 containment 在 aquifer 内，而异位P&T系统与GAC从地下水中去除PFAS，将其转移到地表进行处理。在本研究中，废GAC假设在 landfill 处置。

废物的产生和管理提出了关于 spread risk versus containment 的社会考虑，特别是当PFAS负载材料转移到次要位置时。具体地，P&T方法产生 significant 体积的废物，必须运输、处理或处置。此废物生命周期的每个阶段——处理、运输、处置或破坏——携带意外释放到环境中的风险，导致二次污染并潜在创建新的人