高助剂负载Fe:Zn:Cu:K催化剂在CO2费托合成中的性能突破:活性选择性与再生机制研究

【字体: 时间:2025年09月22日 来源:Applied Animal Science 1.5

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  本文系统比较了不同Cu/K助剂负载量的铁基催化剂在CO2费托合成(CO2-FT)中的性能差异。研究发现高助剂负载催化剂在高温高转化率条件下能显著提升重烃(C5+)选择性,并通过CO2/H2氛围下的降压升温操作实现原位再生(rejuvenation),为工业级CO2制长链烃催化剂设计提供了新策略。

  

章节亮点

催化剂制备

本研究采用两种合成方法制备催化剂样品。第一种参照文献[23] protocol:将Fe(NO3)3·9H2O(3 M)与Zn(NO3)2·6H2O(1.4 M)溶液混合形成Fe/Zn原子比100:10的溶液,同时配制1.0 M (NH4)2CO3缓冲溶液。两溶液并流加入反应器并控制pH=9.0,生成沉淀经洗涤干燥后煅烧(350°C/3 h)。随后通过初湿浸渍法添加Cu(NO3)2·3H2O和K2CO3溶液,最终获得(FeZn)1Cu4K催化剂(原子比Fe:Zn:Cu:K=100:10:1:4)。

第二种方法针对高助剂负载催化剂:

  • (FeZn)10Cu10K:在FeZn共沉淀载体上浸渍Cu和K(原子比100:10:10:10)

  • (FeZn10Cu)10K:将Cu与Fe/Zn共同共沉淀(Cu(NO3)2与铁锌盐溶液混合),再浸渍K达到相同原子比。

催化剂表征

X射线衍射(XRD)显示:(FeZn)1Cu4K催化剂存在α-Fe2O3和γ-Fe2O3晶相,同时检测到Fe3O4/ZnFe2O4复合衍射峰。通过Scherrer方程计算2θ=49.3°处衍射峰,得出Fe2O3平均晶粒尺寸为18 nm。高助剂负载催化剂(FeZn)10Cu10K和(FeZn10Cu)10K显示出更复杂的物相组成……(后续表征描述延续原文专业表述)

结论

本研究通过对比传统催化剂(FeZn)1Cu4K与两种高助剂负载催化剂(原子比均为100:10:10:10)发现:无论采用共沉淀或浸渍法添加铜,高Cu/K负载均能显著提升重烃选择性。特别值得注意的是,高助剂催化剂在经历CO2/H2氛围的原位再生后,几乎完全恢复初始活性且保持优异的C5+选择性,而传统催化剂再生后出现明显轻质化产物偏移现象。这一发现为设计高稳定性CO2-FT工业催化剂提供了关键理论依据。

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