高压湍流CH4/O2/CO2火焰中压力对碳烟形成的调控机制与定量研究

本研究针对碳捕集与封存（CCS）背景下O2/CO2气氛中高压湍流火焰碳烟生成机制不明的难题，通过平面激光诱导炽光法（PLII）结合消光测量（LEM），首次系统量化了1–5 bar压力范围内甲烷湍流火焰的碳烟体积分数（SVF）分布。研究发现碳烟生成随压力显著增强（5 bar时平均SVF达1 bar的14倍），且碳烟场连续性提升、波动性降低。体积积分SVF呈现P2.1的压力依赖性，归一化燃料流量后仍保持近线性增长（P1.1）。该成果为高压富氧燃烧碳烟生成模型提供了关键实验数据，对优化碳捕集技术具有重要指导意义。

　　

在全球积极应对气候变化的背景下，碳捕集与封存（CCS）技术成为减少工业CO₂排放的关键手段。其中，富氧燃烧（Oxy-fuel Combustion）因其高效捕集CO₂的潜力而备受关注，该技术通过燃烧纯氧与回收的CO₂稀释剂混合来实现高温燃烧，同时避免氮氧化物（NOx）的生成。然而，富氧燃烧在实际应用中面临诸多挑战：一方面，空气分离单元（ASU）的能耗极高，可能占电厂总输出的15%以上；另一方面，燃烧过程中产生的碳烟（Soot）不仅加剧全球变暖，还严重威胁人类健康。尽管碳烟生成机制在常压空气火焰中已有较多研究，但在高压、高雷诺数（Re）的O₂/CO₂环境中，碳烟的形成、增长和氧化行为却鲜有系统探索。这种认知缺口直接制约了富氧燃烧技术的优化与推广，也限制了相关燃烧模型的发展与验证。

为填补这一空白，由Muhammad Bukar、Suman Basnet、Taesung Kim、William L. Roberts和Gaetano Magnotti组成的研究团队，在沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学清洁燃烧研究中心的实验平台上，开展了一项针对高压湍流甲烷火焰中碳烟形成机制的实验研究。该研究聚焦于O₂/CO₂气氛（混合比50/50）中1 bar至5 bar压力条件下的碳烟行为，通过多种先进激光诊断技术与成像手段，首次提供了该体系下碳烟体积分数（Soot Volume Fraction, SVF）的定量分布数据，相关成果发表在能源领域权威期刊《Fuel》上。

本研究主要依托高压燃烧容器、平面激光诱导炽光法（PLII）、消光测量（LEM）以及数字单反（DSLR）成像技术展开。实验在一个专为高压富氧燃烧设计的不锈钢容器中进行，其内部配备有背压调节器、多光谱蓝宝石视窗和激光点火系统。燃烧器采用中心甲烷射流（直径1.75 mm）与方形协流（40×40 mm）组合设计，在不同压力（1、3、5 bar）下保持燃料流速恒定（35 m/s），协流为0.4 m/s的O₂/CO₂混合气。PLII使用1064 nm激光片光源激发碳烟颗粒辐射，信号经增强型CCD相机采集，并通过LEM进行绝对定量校准。DSLR图像用于分析火焰形貌与发光特性，所有数据均经背景扣除与统计分析处理。

3.1. Soot volume fraction distributions

通过二维SVF分布分析发现，随着压力从1 bar升高至5 bar，碳烟生成显著增强。瞬时图像显示，1 bar时碳烟以孤立斑块形式出现，而3 bar和5 bar时则呈现更密集、连续的丝状结构。最高瞬时SVF在3 bar和5 bar时分别增长至1 bar的3.5倍和6.6倍。平均SVF的增长更为显著：3 bar和5 bar时分别为1 bar的7倍和14倍，且分布宽度随压力增加而扩展，表明高压和高Re数条件下湍流-化学反应相互作用增强，促进了碳烟的形成与空间扩展。

3.2. Axial soot volume fraction distribution

沿火焰中心线的分析显示，平均SVF在归一化高度x/L_f≈0.6–0.65处达到峰值，且该位置在不同压力下保持一致，说明碳烟生成的核心区域受压力影响较小。均方根（RMS）波动值始终高于平均值，反映碳烟场具有高度瞬态特性。间歇性分析表明，高压下碳烟出现概率显著提高，1 bar火焰中碳烟缺失概率较高，而5 bar时碳烟场更连续。概率密度函数（PDF）进一步证实，高压下SVF分布向高值区域移动，且波动范围减小。

3.3. Integrated SVF and global correlations

径向积分SVF（SVF_rad）显示，随着压力升高，碳烟总负载显著增加。体积积分SVF（SVF_vol）与压力之间符合幂律关系，缩放指数为2.1（SVF_vol ∝ P^2.1）。然而，当对燃料质量流量进行归一化后，压力依赖性减弱至近似线性（缩放指数为1.1）。这表明观察到的碳烟增长不仅源于压力本身的化学动力学效应，还受到碳输入量增加的共同影响。此外，CO₂在高压下可能通过C + CO₂ → 2CO反应促进碳烟氧化，这也部分解释了其缩放率低于乙烯-空气火焰的相关报道。

本研究系统揭示了压力对O₂/CO₂气氛中湍流甲烷火焰碳烟生成行为的显著影响。高压不仅加速碳烟 inception 与生长过程，还提高了碳烟场的连续性和稳定性。SVF_vol的P^2.1依赖性以及归一化后的P^1.1缩放律为燃烧建模提供了关键参数。这些发现对理解高压富氧燃烧系统中的碳烟生成机制具有重要价值，也为优化燃烧器设计、降低碳排放和推进碳捕集技术提供了实验依据。未来研究可进一步探索燃料组成、氧浓度与压力耦合效应的影响，以更全面揭示碳烟生成与氧化的复杂动力学过程。