能带结构协同调控策略提升石墨相氮化碳基杂化材料光催化CO2还原性能

本研究针对石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化剂存在的吸光范围窄和电荷分离效率低等问题，通过硼掺杂与热力学能带调控的双重策略，成功构建了BCNx/TPHAP杂化体系。该体系实现了可调控的能带对齐与0.43 eV的导带偏移(ΔECB)，创下60.5 μmol g?1的CO生成速率和97.1%选择性记录，为太阳能燃料材料设计提供了新范式。

　　

石墨相氮化碳（graphitic carbon nitride, g-C₃N₄）作为一种可持续的光催化剂，在二氧化碳还原领域展现出潜力，但其效率受限于狭窄的光吸收范围和低效的电荷分离过程。为突破这些瓶颈，研究人员创新性地采用了掺杂与热力学能带调控的双重工程策略。通过对石墨相氮化碳纳米片（CNNs）进行硼（B）掺杂并在不同温度下处理（BCN_x），成功将带隙最大收窄0.12 eV，并使导带向上偏移，将光吸收范围扩展至457 nm。

通过将BCN_x与钠盐化合物2,5,8-三(40-吡啶基)-1,3,4,6,7,9-六氮杂菲烯酸盐（TPHAP）耦合，实现了可调节的能带对齐。其中B-CN₄₀₀/TPHAP组合表现出最佳的导带偏移量（ΔE_CB = 0.43 eV），形成了强大的界面驱动力，显著促进电荷分离与传输。这一优化使体系实现了创纪录的一氧化碳生成速率——60.5 μmol g^?1，并具备97.1%的CO选择性。

通过系统性的表征研究，团队深入探讨了能带对齐匹配对带偏移形成的影响。该研究为光催化材料设计建立了通用范式，证明协同的能带结构调制与界面工程能够充分释放杂化材料在太阳能燃料生产领域的潜力。